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復旦余學斌ACS Energy Lett.：動態Al-O相互作用使鋁均勻沉積實現高性能鋁金屬電池

鋁電池具有較高的地殼豐度和理論能量密度，因此有望成為下一代電池。然而，由于鋁陽極的鋁沉積/剝離性能較差，嚴重限制了其潛在應用。

圖1. 材料制備及表征

復旦大學余學斌等發現了一種新穎而通用的方法，通過引入含有豐富表面官能團的基底（如 MXene 和氧化石墨烯），在分子水平上構建單原子配位環境。密度泛函理論（DFT）計算證實，致密的可接近和氧化的M?N₄缺陷活性位點可以通過從Al³⁺到Al⁰的催化轉化反應增強Al的固有親和力，并通過動態Al?O相互作用的協同效應從根本上改變Al的成核機制。

因此，在嵌入 N 摻雜單原子鈷的多孔碳納米片（SA-Co/NPCS）上沉積/剝離鋁時，其過電位可忽略不計，庫侖效率（CE）接近100%，并能在2-10 mAh cm^-2的超高電容和40 mA cm^-2的電流密度下穩定循環。

圖2.?Al剝離沉積性能

此外，具有催化特性的SA-Co/NPCS 還可用作硫宿主，以增強氧化還原反應動力學。在貧電解液/硫（10 uL mg^-1_S）條件下，硫正極可以可逆運行，其最大面積容量為7.2 mAh cm^-2（比之前報道的值高出數十倍），這為鋁-硫全電池的成功組裝提供了條件，標志著向實際應用邁出了關鍵一步。

此外，進一步的研究結果表明，對鋁沉積和硫氧化還原動力學的促進作用可擴展到單原子Ni和Cu物種，這表明鋁金屬電池上的單原子改性策略可推廣到各種過渡金屬元素。

圖3.?全電池性能

Dynamic Al–O Interactions Enable Uniform Al Deposition toward High Energy-Density and Practical Al Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02160

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