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成果介紹

提高LiCoO₂（LCO）的上限截止電壓是目前鋰離子電池（LIBs）獲得高能量密度的最有效策略之一，但由于脫鋰LCO和電解質之間的高反應性，預計隨著電壓的增加，表面不穩定性會加劇，從而導致嚴重的安全問題。基于此，浙江大學陸俊教授和武漢理工大學尤雅教授（共同通訊作者）等人報道了在LCO顆粒表面上自發生長物理和化學穩定的富磷酸鹽正極電解質界面（CEI），以緩解上述問題。作者將1 mol L^-1（M）LiPF₆的組成物溶解在氟乙烯碳酸酯（FEC）、1, 1, 2, 2-四氟乙基-2, 2, 3, 3-四氟丙醚（HFE）和碳酸丙烯酯（PC）的混合溶劑中，其體積比為4: 5: 1（記為FHP）。所選溶劑的低HOMO能級有利于其抗氧化，從而保證了電解液在高壓下的化學穩定性。而FEC作為弱溶劑化溶劑，容易促進陰離子參與到溶劑化結構中。

形態良好的富磷酸鹽CEI具有超薄、穩定的性能，極大地抑制了尖晶石相的形成，防止了高壓LCO的顆粒裂紋。顆粒表面上的這種穩定的CEI層還可以通過阻斷LCO和電解質之間的直接接觸來增強表面結構，提高循環穩定性。因此，通過使用所提出的電解質，LCO正極在4.6 V的高截止電壓下進行200次循環后表現出76.1%的高容量保持率，同時緩解了電解質的安全隱患方面具有巨大潛力。該工作為采用阻燃電解質的高壓和安全電池系統的合理設計提供了新見解。

研究背景

為開發具有高比容量的LIBs電極材料，層狀Li(Ni_xMn_yCo_z)O₂（NMC, x + y + z=1）材料最近成為最佳的候選材料之一。然而，LiCoO₂（LCO）的實際容量仍然遠遠低于其理論值（274 mAh g^-1），因此提高LCO的上限截止電壓似乎是解決容量焦慮的有效方法，但當材料充電超過4.2 V時，往往會發生快速衰減。同時，顆粒表面的高價過渡金屬和高活性氧在深度脫氫狀態下，可能引發有機電解質的氧化，導致潛在的安全問題。界面架構是一種緩解這些問題的最有效策略，即通過電解質工程在LCO初級顆粒上原位構建正極電解質界面（CEI）可以為實際可行性提供更有效和可行的方法。此外，有機電解質的固有可燃性在實際應用中帶來了嚴重的安全隱患，特別是在熱失控情況下。因此，設計多功能電解質以同時解決電極界面和安全問題非常有吸引力，但仍然難以實現。

雖然電解質分解的無機成分是在正極材料上形成穩定CEI層的關鍵成分，但富LiF CEI的形成在很大程度上取決于電解質的濃度，以及高級HOMO鹽的參與，可能會提高電池成本，阻礙其商業化。磷酸鹽是LiPF₆電化學分解產生的另一種化合物，但經常被忽視，它可能會形成富含磷酸鹽的CEI，其離子電導率高于大多數其他分解產物。作為電極上的涂層，磷酸鹽也被證明可有效地抑制表面結構退化，但從電解質中原位生成富含磷酸鹽的CEI仍具有挑戰性。

圖文導讀

圖1.電解質結構的理論分析

圖2.不同電解質溶液中Li⁺溶劑化結構的實驗分析

圖3. LCO的電化學性能

圖4.界面化學

圖5.高壓下循環引起的結構退化

圖6. EDV和FHP電解質的熱安全試驗

圖7. FHP和EDV中阻燃電解質和LCO結構演變示意圖

總結展望

綜上所述，作者提出了一種由大量CIPs組成的阻燃FHP電解質，提高了電解質的電化學穩定性和安全性。利用HAADF-STEM、XPS和TOF-SIMS對LCO上的磷化物CEI進行了深入研究。這種穩定的富磷酸鹽CEI可有效穩定LCO顆粒的表面結構，減少微裂紋的形成，從而達到較高的循環穩定性。該工作中精心設計的電解液和深入的分析為提高LCO在高壓下的循環穩定性和安全性提供了新策略。

文獻信息

Phosphate-rich Interface for A Highly Stable and safe 4.6 V LiCoO₂ Cathode. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202210966.

https://doi.org/10.1002/adma.202210966.

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