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近日，小編匯總了吉林大學于吉紅院士2023年的部分研究成果，以供大家學習和參考！

JACS：通過催化劑重構實現鋰離子電池中金屬的完全回收

牛！Science+8篇JACS/Angew！吉林大學于吉紅院士2023年優(yōu)秀成果精選！

電動汽車的大規(guī)模普及和有限金屬資源的枯竭使得鋰離子電池（LIBs）的回收勢在必行。然而，目前的火法冶金和濕法冶金等回收途徑主要是針對鈷酸鋰開發(fā)的，其存在能源投入大、加工工藝復雜等問題；因此，迫切需要替代性的多功能綠色方法。

吉林大學于吉紅院士、天津工業(yè)大學梅東海教授、蘇州大學張偉教授等以析氫反應作為概念驗證，報道了一種通過催化劑重構回收LIBs的巧妙而多用途的策略。研究顯示，作為催化劑的層狀、尖晶石和聚陰離子氧化物陰極材料，在質子或氫氧根離子的輔助下可在結構上轉化為氫氧化物，促進金屬的完全提取（例如，Li、Co、Ni、Mn、Fe），結果實現了具有接100%的高提取效率。此外，這種回收方法適用于幾乎所有商用陰極系統，并可擴展到實用的廢舊軟包電池。總體而言，這種綠氫耦合方法為傳統方法提供了一種通用且可持續(xù)的替代方法，并具有超越電池回收的廣泛影響。

Complete Metal Recycling from Lithium-Ion Batteries Enabled by Hydrogen Evolution Catalyst Reconstruction. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c10188

Angew：通過原沸石晶種構建具有高度完整框架的內穿中孔分級沸石

構建從沸石晶體外部通向內部的具有開放通道的內穿中孔是非常理想的，它可以顯著改善微孔沸石的分子傳輸和活性位點的可及性，從而增強催化性能。傳統的沸石晶種法通常會在沸石中產生孤立的中孔。

吉林大學于吉紅院士等采用具有沸石胚胎結構的納米級無定形原沸石作為晶種，構建了具有內穿中孔（中孔體積為0.51 cm³?g^-1）和高度完整框架的單晶分級ZSM-5沸石。與傳統合成方法相比，該方法只采用少量有機結構引導劑和較低的結晶溫度，以原沸石為主導生長引導位點誘導結晶。原沸石納米晶種為周圍前驅體的結晶提供了豐富的成核位點，隨后結晶體定向凝聚，形成內穿中孔。實驗顯示，制備的分級ZSM-5沸石在甲醇制丙烯反應中表現出超長的使用壽命（443.9小時）和高丙烯選擇性（47.92%，WHSV of 2 h^-1）。這項工作提供了一種簡便的原沸石晶種策略，以用于合成內穿中孔分級沸石，這種沸石在催化應用方面非常有效。

Constructing Intrapenetrated Hierarchical Zeolites with Highly Complete Framework via Protozeolite Seeding. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202312131

Angew：在沸石中封裝碳化鈀亞納米物種促進炔烴的高選擇性加氫反應

將炔烴選擇性加氫為烯烴是合成精細化學品的關鍵步驟。然而，廣泛使用的鈀（Pd）基催化劑往往存在選擇性差的問題。

吉林大學于吉紅院士、天津工業(yè)大學梅東海教授、瓦倫西亞理工大學Avelino Corma教授等展示了一種碳化還原方法，以在純硅酸鹽MFI沸石中生成碳化鈀亞納米物種。表征和理論計算顯示，碳物種可通過形成占主導地位的Pd-C₄結構來改變鈀物種的電子和立體特性，同時通過與沸石框架形成Si-O-C結構來促進烯烴的解吸。結果，所開發(fā)的催化劑在溫和條件下（298 K，2 bar H₂）選擇性氫化炔烴時表現出卓越的性能，具有99?%苯乙炔完全轉化時對苯乙烯的選擇性。相比之下，在相同的反應條件下，沸石包封的無碳Pd催化劑和商用Lindlar催化劑對苯乙烯的選擇性分別只有15%和14%。毫無疑問，沸石包封的碳化鈀亞納米物種在炔烴的加氫反應中具有優(yōu)異的性能。

Encapsulation of Palladium Carbide Subnanometric Species in Zeolite Boosts Highly Selective Semihydrogenation of Alkynes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202313101

JACS：基于沸石膜電解質的高性能全固態(tài)電池

具有高能量密度和安全性的全固態(tài)電池是下一代儲能應用的理想候選材料。然而，用于全固態(tài)電池的傳統固態(tài)電解質存在離子傳導性差、界面兼容性差、不穩(wěn)定和成本高等限制。

吉林大學于吉紅院士、德克薩斯大學奧斯汀分校Jiaao Wang等利用沸石在其空隙中加入功能客體的巧妙能力，提出了一種基于”客體扳手”機制的創(chuàng)新離子活化策略，即在LiX沸石的超籠子中引入一對基于LiTFSI的客體（GS）陽離子和陰離子，從而產生了一種具有高鋰離子傳導性和界面兼容性的沸石膜（ZM）基固態(tài)電解質（GS-ZM）。實驗和Car-Parrinello分子動力學模擬表明，在室溫下，通過鋰離子與TFSI-的”氧扳手”的動態(tài)配位，沸石框架對框架相關鋰離子的限制顯著減少。因此，與ZM相比，GS-ZM的離子電導率提高了100%，鋰離子轉移數達到0.97。

此外，值得注意的是，利用GS-ZM優(yōu)越的離子傳導性和GS-ZM與電極之間良好的界面結構，基于GS-ZM組裝而成的全固態(tài)鋰離子電池和鋰-空氣電池均表現出遠高于液態(tài)電解液電池的電化學性能：全固態(tài)鋰離子電池在1 C下循環(huán)800次后容量保持率達99.3%，全固態(tài)鋰-空氣電池在500 mA g^-1下循環(huán)壽命達909次。沸石中”客扳手”的機理發(fā)現將大大提高沸石基電解質在各種全固態(tài)儲能系統中的適應性，并使其具有高性能、高安全性和低成本的特點。

Enabling High-Performance All-Solid-State Batteries via Guest Wrench in Zeolite Strategy. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c07858

JACS：硅烷醇工程實現非經典生長沸石納米片

沸石通過顆粒附著的非經典生長已經被提出了二十年，但其附著機制和動力學調控仍然難以捉摸。

吉林大學于吉紅院士等利用含有封裝TPA⁺模板和豐富硅烷醇（Si-OH）的無定形原沸石（PZ）納米顆粒作為水熱條件下的唯一前驅體，實現了MFI型沸石的非經典生長。這種工作通過二維（2D）固態(tài)核磁共振（NMR）相關光譜研究了前驅體的硅烷醇特性，結果顯示，硅烷醇在決定前驅體附著行為和晶體生長取向方面起著至關重要的作用。在機械球磨或壓片過程中，壓力促使球形PZ融合成片狀集成PZ（IPZ），同時外部硅烷醇從均勻分布轉變?yōu)榍史植迹瑑炔抗柰榇紡墓铝⑥D變?yōu)榭臻g接近。與孤立的硅烷醇相比，空間接近的硅烷醇與TPA⁺的相關性更強，有利于通過硅醇縮合形成硅-O-硅鍵。隨后，在表面能量最小化的驅動下，片狀IPZ前體的顆粒附著優(yōu)先發(fā)生在具有高密度硅烷醇的高曲率表面，從而導致非經典生長的各向異性速率，進而形成高寬比MFI型沸石納米片。

先進電子顯微鏡提供了直接證據，證明無定形IPZ前體沿c軸方向附著到晶體中間表面，形成無定形-晶體界面，隨后界面消除，結構演變?yōu)閱尉唷Ｔ撗芯拷Y果不僅揭示了沸石的非經典生長機制，還揭示了硅醇化學在動力學調節(jié)中的關鍵作用，這對于實現量身定制的沸石合成具有重要意義。

Silanol-Engineered Nonclassical Growth of Zeolite Nanosheets from Oriented Attachment of Amorphous Protozeolite Nanoparticles. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04031

Angew：從硅鋁磷酸鹽晶種中轉錄出富含鋁對的低硅Cu-CHA沸石

無有機模板合成的銅交換低硅CHA沸石（Si/Al≤4）是氨選擇性催化還原氮氧化物（NH₃-SCR）的理想候選催化劑，但由于水熱穩(wěn)定性較低，其實際應用受到限制。

吉林大學于吉紅院士、閆文付教授、中國科學院物理與數學研究所徐君研究員等受雙鏈DNA轉錄為RNA的啟發(fā)，以硅鋁磷酸鹽（SAPO）為晶種，通過-Al-O-P(Si)-O-Al-O-四面體的嚴格交替，合成了富含Al對的低硅CHA沸石（CHA-SPAEI，Si/Al=3.7）。研究顯示，CHA-SPAEI中的鋁對比例為78%，遠高于傳統低硅CHA（CHA-LS，52%）。在800℃水熱老化6小時后，銅交換CHA-SPAEI在225-500℃和氣體時空速度為200,000 h^-1的條件下，NO轉化率超過90%，遠高于銅交換CHA-LS的轉化率。

此外，²⁷Al雙量子單量子二維核磁共振分析證實了CHA-SPAEI中Al對的空間接近性。SAPO晶種溶解產生的片段中嚴格的-P(Si)-O-Al-O-P(Si)-O-序列通過轉錄過程促進了具有-Al-O-Si-O-Al-O-序列的Al對。利用磷酸鋁基沸石作為晶種為調節(jié)沸石中的鋁分布開辟了一條新途徑。

Low-silica Cu-CHA Zeolite Enriched with Al Pairs Transcribed from Silicoaluminophosphate Seed: Synthesis and Ammonia Selective Catalytic Reduction Performance. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306174

AM：同軸3D打印用于尾氣處理的沸石基核殼整體催化劑

具有功能性外殼的核殼催化劑可以提高催化劑在選擇性催化還原NO_x過程中的活性和穩(wěn)定性。然而，基于多步制備核殼結構的傳統方法在嚴格的合成條件和有限的設計靈活性方面一直受到限制。

吉林大學于吉紅院士等首次開發(fā)了一種簡便的同軸3D打印策略，用于構建具有相互連接的蜂窩狀結構的沸石基核殼整體催化劑，其中親水性非致密SiO₂作為殼，Cu-SSZ-13沸石作為核。研究顯示，與受界面擴散影響的Cu-SSZ-13整體相比，SiO₂殼層可以增加Cu-SSZ-13@SiO₂上活性位點的可及性，從而使Cu-SSZ-13@SiO₂在200-550℃和300000 cm³?g^-1?h^-1條件下的NO轉化率提高10-20%。

同時，較厚的SiO₂殼通過抑制脫鋁和CuO_x的形成，提高了老化催化劑的水熱穩(wěn)定性。通過這種同軸3D打印技術，還可以實現以不同拓撲結構的沸石為外殼、不同金屬氧化物為內核的其他代表性整體催化劑。這種策略可以直接集成多種多孔材料，從而靈活地設計和制備具有定制功能的各種核殼整體催化劑。

Coaxial 3D Printing of Zeolite-Based Core–Shell Monolithic Cu-SSZ-13@SiO2 Catalysts for Diesel Exhaust Treatment. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302912

JACS：介孔碳在沸石上的區(qū)域選擇性表面組裝為兩相界面催化創(chuàng)造各向異性潤濕性

將微孔沸石與介孔材料進行各向異性的表面功能化，形成具有獨特物理和化學性質的分級多孔異質結構，有望大大擴展其在催化方面的應用。然而，通過與介孔材料的特定位點互連來精確控制沸石晶體的表面化學性質仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

吉林大學于吉紅院士、關卜源教授等報告了一種區(qū)域選擇性表面組裝策略，用于介孔聚合物/碳在沸石納米晶體上的特定區(qū)域生長。通過這種方法，介孔多巴胺可以在silicalite-1納米晶體的邊緣、彎曲表面或/和平坦表面進行可控的區(qū)域選擇性表面沉積，形成具有不同表面幾何形狀的奇特分級納米結構。碳化后，其衍生的具有各向異性表面潤濕性的異質結構顯示出兩親特性。

作為概念驗證，Pt納米粒子包封的silicalite-1/介孔碳納米復合材料經測試對形成Pickering乳液具有界面活性。此外，值得注意的是，在一系列雙相串聯催化反應中，這些催化劑在各種硝基烯烴的形狀選擇性加氫方面表現出卓越的催化性能，相應的胺產物的產率達到100%。這些結果為合理構建表面結構高度復雜的分級多孔異質結構，從而在各種應用中實現特定的物理和化學特性鋪平了道路。

Regioselective Surface Assembly of Mesoporous Carbon on Zeolites Creating Anisotropic Wettability for Biphasic Interface Catalysis. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00309

JACS：開創(chuàng)新紀元！沸石是一類用于高性能電傳感的半導體！

沸石在化學工業(yè)中被廣泛用作催化劑和吸附劑，但由于沸石通常被認為是電子絕緣體，因此其在電子器件方面的潛力迄今為止還很有限。

吉林大學于吉紅院士、宋曉偉教授、中國科學院物理與數學研究所鄧風研究員等基于光譜、可變溫度電流-電壓特性、光電效應以及電子結構理論計，首次證明了Na型ZSM-5沸石是超寬直接帶隙半導體，并進一步揭示了導電沸石中的帶狀電荷傳輸機制。

研究發(fā)現，Na-ZSM-5中電荷補償性Na⁺陽離子的增加會減小帶隙并影響其態(tài)密度，使費米級向導帶靠近。與傳統的半導體材料和導電金屬有機框架（MOFs）相比，半導體Na-ZSM-5沸石被首次應用于構建電轉換傳感器，它可感應痕量（77 ppb）氨氣，具有前所未有的高靈敏度、可忽略的交叉靈敏度以及在潮濕環(huán)境條件下的高穩(wěn)定性。此外，電荷密度差異表明，NH₃分子和Na⁺陽離子之間的大量電子轉移歸因于路易斯酸位點，從而實現了電傳化學傳感。這項研究開創(chuàng)了沸石在傳感、光學和電子學應用領域的新紀元。

Zeolites as a Class of Semiconductors for High-Performance Electrically Transduced Sensing. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13160

Science：通過鏈狀硅酸鹽的1D-3D拓撲縮合實現三維超大孔沸石

沸石是一種微孔硅酸鹽，具有催化劑、吸附劑和陽離子交換劑等多種用途。為了吸附和處理大分子，人們需要孔隙率更高的穩(wěn)定硅基沸石，但這對我們的合成能力提出了挑戰(zhàn)。

吉林大學于吉紅院士、陳飛劍教授、斯德哥爾摩大學/北京大學黎建博士、西班牙馬德里材料研究所Miguel A. Camblor教授等報告了一種名為ZEO-3的新型、高穩(wěn)定純硅沸石，這種沸石具有3D十六元環(huán)（16MR）和十四元環(huán)（14MR）穿插超大孔道結構，是目前已知密度最小的二氧化硅多晶體。ZEO-3是由鏈狀硅酸鹽以前所未有的一維到三維（1D-to-3D）拓撲縮合方式形成的，這種從1D鏈狀硅酸鹽ZEO-2到3D分子篩ZEO-3的轉化是一種全新的拓撲縮合路徑，它的發(fā)現為深入研究分子篩合成與結構的關系提供了新的理解。此外，ZEO-3的比表面積超過1000 m²/g，與其他沸石和金屬有機框架相比，在減少和回收揮發(fā)性有機化合物方面表現出很高的性能。

A 3D extra-large-pore zeolite enabled by 1D-to-3D topotactic condensation of a chain silicate. Science 2023. DOI: 10.1126/science.ade1771

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