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前言介紹

2023年1月12日，中科院大連化學物理研究所楊學明院士和張東輝院士、李燦院士、包信和院士和汪國雄研究員等人分別在Science（IF=63.714）、Nature Catalysis（Nat. Catal.，IF=40.706）和Nature Nanotechnology（Nat. Nanotechnol.，IF=40.523）上發表了三篇最新研究成果。

即“Stereodynamical control of the H + HD→H₂ + D reaction through HD reagent alignment”、“Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃”和“Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO₂/CO electrolysis”。

其中，關于Science上成果的報道詳見：下面，對兩篇Nature大子刊上最新成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

成果展示

1. 李燦Nat. Catal.：Al₂O₃修飾Rh/GaN-ZnO光催化劑阻斷OWS的逆反應

太陽光驅動的光催化整體水分解（overall water splitting, OWS）技術是一種很有前景的太陽能-化學能轉換技術，但是只有少數光催化劑實現了OWS。主要原因是在光催化劑表面上發生OWS產物之間的逆向反應，包括氫、氧和活性中間物種。

基于此，中科院大連化學物理研究所李燦院士（通訊作者）等人報道了利用氧化鋁（Al₂O₃）原子層沉積方法（ALD）修飾基準光催化劑GaN-ZnO的Rh共催化劑（Rh/GaN-ZnO），可以在很大程度上抑制這些逆反應，從而使光催化OWS活性提高一個數量級以上。

實驗結果表明，在420 nm光照下，Al₂O₃的ALD能有效抑制反向反應，且不形成完整的包覆層，并將OWS在Rh/GaN-ZnO上的表觀量子效率（AQE）從0.3%提高到7.1%。該工作證明了ALD覆蓋了Rh助催化劑逆反應的高活性表面位點，打破了光催化OWS中Rh原子的還原/氧化循環。

圖文速遞

圖1. 氧化物沉積對GaN-ZnO光催化劑性能的影響

圖2. Al₂O₃對Rh/GaN-ZnO光催化OWS的促進作用

圖3. Al₂O₃修飾的Rh/GaN-ZnO光催化劑的形態和元素分布

圖4. 利用ALD優先在Rh表面沉積Al₂O₃

小結

總之，作者發現利用ALD修飾惰性氧化物金屬助催化劑可在很大程度上抑制與OWS相關的逆反應，從而提高光催化反應的整體活性。特別是，Al₂O₃修飾的Rh/GaN-ZnO光催化劑在420 nm時進行OWS的AQE從0.3%提高到7.1%。

作者還發現這種抑制主要是通過氧化物優先沉積在貴金屬輔催化劑的LCS上實現的，它在表面阻斷了產物（2H₂ + O₂→2H₂O和O₂ + 4H⁺ + 4e^?→2H₂O）之間的催化反應。該工作對光催化OWS反應中貴金屬輔催化劑反向反應的內在機理有了深刻的認識，為解決長期存在的光催化難題提供了有效的策略。

文獻信息

Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃. Nat. Catal., 2023, DOI: 10.1038/s41929-022-00907-y.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00907-y.

2. 包信和&汪國雄Nat. Nanotechnol.：在高速CO2/CO電解中，覆蓋率驅動乙烯到乙酸的選擇性轉換

通過電解質和有機改性調整催化劑微環境可以有效提高CO₂電解性能。其中，一種方法是使用來自化石燃料不完全工業燃燒的混合CO/CO₂作為原料，但其對催化劑微環境的影響尚不清楚。

基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士和汪國雄研究員（共同通訊作者）等人報道了在堿性膜電極（MEA）組裝電解槽中CO/CO₂共電解CuO納米片。隨著原料中CO壓力的增加，主要產物逐漸由乙烯轉變為乙酸酯，這是由于CO覆蓋率和局部pH的增加。

在優化條件下，多碳（C₂₊）產物的法拉第效率（FE）和局部電流密度分別達到90.0%和3.1 A cm^-2，對應的碳選擇性為100.0%，產率為75.0%，優于熱催化CO加氫反應。在使用電解槽堆疊的擴大演示中，乙烯的生成速率在150 A時達到了最高的457.5 ml min^-1，乙酸的生成速率在250 A時達到了2.97 g min^-1。

Operando拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計算結果表明，在低CO壓力/覆蓋率條件下，CO更容易吸階梯式位點上，產生乙烯；而在高CO壓力/覆蓋率條件下，階梯式位點上CO含量較高時，有利于乙酸的產生。

圖文速遞

圖1. CO₂/CO電解性能

圖2. CuO納米片的形貌和結構表征

圖3. 依賴原料成分的產品分布

圖4. *CO覆蓋率依賴的反應途徑

圖5. 擴大性催化的展范

小結

總之，作者在堿性MEA電解槽中研究了CO/CO₂在CuO納米片上的共電解。隨著CO壓力的增大，主要產物逐漸由乙烯轉變為乙酸，電流密度明顯增大。其中，CuO納米片催化劑的形貌和結構不受原料組成的影響。

通過operando拉曼光譜對反應位點的識別和DFT計算對反應路徑的分析表明，在低CO壓力/覆蓋率下，CO優先吸附在階梯式位點上并傾向于生成乙烯，而在在高CO壓力/覆蓋率下，以及臺階式位點上有更多的CO時，有利于生成乙酸。該工作突出了調節催化劑微環境的前景，以選擇性生產單一C₂₊產物，如乙酸和乙烯。

文章信息

Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO₂/CO electrolysis. Nat. Nanotechnol., 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01286-y.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01286-y.

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