共價有機(jī)框架（COF）是一類很有前途的鋰離子電池電極材料。然而，所報道的COF正極通常表現(xiàn)出低電位和電壓平臺，這限制了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。
在此，浙江工業(yè)大學(xué)張誠，董玉杰，黃啟迪，李維軍等人通過單體PTB與DHZ的席夫堿縮合構(gòu)建了一種具有雙極特性的新型三維（3D）COF材料PTB-DHZ-COF。以PTB-DHZ-COF為正極的電池表現(xiàn)出1.2-4.2 V的寬電位范圍和超過3.6 V的放電電壓平臺。
通過將PTB-DHZ-COF與碳納米管復(fù)合，成功制備了PTB-DHZ-COFX復(fù)合材料。PTB-DHZ-COF40電池表現(xiàn)出高比容量（1000 mA·g?1時為114.24 mAh·g?1）、優(yōu)異的循環(huán)性能（5000次循環(huán)后容量保持率為86.3%）和超高能量密度（489 Wh·kg-1）。
總之，該工作設(shè)計并合成了一種用于鋰離子電池正極的新型3D COFs材料，具有p/n雙極性。由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)單元，PTB-DHZ-COF電池在大多數(shù) COF 正極電池中表現(xiàn)出最高的電位范圍（1.2-4.2 V）和電壓平臺（>3.6 V）。將PTB-DHZ-COF與高導(dǎo)電碳納米管復(fù)合后，制備的PTB-DHZ-COF40作為正極材料在1000 mA·g?1下達(dá)到了114.24 mAh·g?1的高容量。5000次循環(huán)后，容量保持率仍保持在86.3%，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
此外，該電池的最大能量密度為486 Wh·kg?1，功率密度為3.185 kW·kg?1，超過了目前的商業(yè)電池系統(tǒng)。因此，該工作為未來高性能儲能器件中電極活性材料結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了新的見解。
圖2. PTB-DHZ-COF可逆電化學(xué)過程中的氧化還原機(jī)制
Integrated High Voltage, Large Capacity, and Long-Time Cyclic Stability of Lithium Organic Battery Based on a Bipolar-Type Cathode of Triphenylamine-Hydrazone COF Material , Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310668
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