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富鋰錳基正極（LRM）材料因其高比放電容量而被認(rèn)為是下一代高能量密度鋰離子電池最有前途的正極材料。然而，目前主流的 LRM 材料呈現(xiàn)多晶形態(tài)，這種形態(tài)在長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)過程中的退化會(huì)加劇結(jié)構(gòu)畸變，導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差。

在此，中國(guó)科學(xué)院物理所禹習(xí)謙、湘潭大學(xué)楊秀康等人利用傳統(tǒng)的多晶LRM前驅(qū)體，通過簡(jiǎn)單的熔鹽輔助固態(tài)合成方法制備了一種尖晶石相包覆的單晶LRM材料，其粒徑約為500 nm，然后進(jìn)行了硼酸處理。

研究表明，所得單晶LRM材料的表面包覆層被確定為尖晶石Li₄Mn₅O₁₂，厚度約為5 nm，可有效增強(qiáng)Li⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。單晶LRM材料在0.1 C（1 C=250 mA g^-1）條件下的比放電容量為 296.3 mAh g^-1，在1 C 條件下循環(huán)300 次后的容量保持率為97.4%。

圖1. 制備流程及結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作提出了一種結(jié)合多晶前驅(qū)體粉碎和熔鹽輔助燒結(jié)方法制備平均粒徑約為 500 nm 且分散性良好的單晶 LRM 正極材料的方法。隨后，通過硼酸處理，在單晶 LRM 顆粒中引入尖晶石相 Li₄Mn₅O₁₂，通過改善Li⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，有效提高了可逆容量和倍率性能。因此，得益于單晶化和表面改性的協(xié)同作用，所獲得的材料在0.1 C 條件下的初始放電比容量高達(dá) 296.3 mAh g^-1，能量密度為 1047.4 Wh kg^-1；在 1 C 條件下循環(huán) 300 次后，容量保持率達(dá)到 97.4%，表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，通過比較多晶和單晶材料的形態(tài)演變和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)LRM單晶化和尖晶石涂層之間的協(xié)同作用對(duì)于實(shí)現(xiàn)出色的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性至關(guān)重要。因此，該種單晶化和表面改性方法為工業(yè)生產(chǎn)提供了良好的通用性前景，為富鋰單晶的商業(yè)應(yīng)用提供了指導(dǎo)。

圖2. 電池性能

Synergistic Enhancement of Li-rich Manganese-based Cathode Materials through Single Crystallization and In-situ Spinel Coating, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109241

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