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王敏/蘆天亮ACS Catalysis：Bi2MoO6中引入亞表面Mo空位，促進(jìn)光催化乳酸氧化為丙酮酸

利用太陽能驅(qū)動(dòng)的化學(xué)轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的有效途徑之一。Bi₂MoO₆(BMO)作為一種具有層狀結(jié)構(gòu)的三元二維(2D)光催化材料，由于其突出的可見光響應(yīng)、合適的帶隙、無毒性和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性等特點(diǎn)，引起了人們的廣泛關(guān)注。但是，純BMO仍然存在光生載流子快速復(fù)合的問題，導(dǎo)致其光催化活性較低。為了開發(fā)出高效的BMO，工程缺陷可以作為電荷分離中心來促進(jìn)載體分離，并且已經(jīng)證明表面氧空位的產(chǎn)生在通過引入雜質(zhì)能級(jí)和/或作為反應(yīng)位點(diǎn)來改變BMO的性能中起實(shí)質(zhì)性作用。

盡管對(duì)表面缺陷進(jìn)行了廣泛的研究，但是對(duì)于缺陷，特別是次表面金屬缺陷，以及它們?cè)诠獯呋D(zhuǎn)化中對(duì)電子-空穴對(duì)分離的影響，在原子水平上的理解仍然是一個(gè)懸而未決的問題。因此，需要對(duì)其進(jìn)行進(jìn)一步探索，以深入了解金屬缺陷在光轉(zhuǎn)換過程中的作用。

近日，大連理工大學(xué)王敏和鄭州大學(xué)蘆天亮等制備了富Mo空位的BMO光催化劑(V_M-BMO)，將其用于光催化氧化乳酸乙酯制備丙酮酸乙酯，并揭示了其光催化性能的影響因素。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，V_M-BMO通過Mo金屬空位附近O原子俘獲光生空穴和內(nèi)部電場(chǎng)的產(chǎn)生提高了光生載流子的分離效率，而電子-空穴對(duì)分離效率的提高促進(jìn)了活性物種¹O₂的生成，這加速了乳酸乙酯的光催化氧化。

因此，光照3 h后，V_M-BMO的乳酸乙酯的轉(zhuǎn)化率達(dá)到99%以上，遠(yuǎn)高于無缺陷的BMO(28.6%)；同時(shí)，丙酮酸乙酯的產(chǎn)率為90.2%，這是文獻(xiàn)報(bào)道的以分子氧為氧化劑的多相催化系統(tǒng)中丙酮酸鹽的最高值。此外，該催化劑循環(huán)使用5次后活性沒有明顯下降，顯示出良好的實(shí)際應(yīng)用潛力。

基于機(jī)理研究實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員提出了一種可能的光催化氧化機(jī)理：在光照射下，光生電子和空穴被分離，空穴被V_M-BMO中的Mo空位俘獲，提高了載流子的分離效率；光生電子與O₂結(jié)合生成?O₂^?，隨后?O₂^?被空穴氧化，生成最終的¹O₂物種。在¹O₂的協(xié)助下，乳酸最先失去α-H形成碳中心自由基，丙酮酸在C自由基脫去另一個(gè)H之后產(chǎn)生。同時(shí)，?OH自由基在乳酸的氧化過程中扮演次要角色。

總的來說，這項(xiàng)工作揭示了金屬缺陷工程在影響電子-空穴分離中的作用，對(duì)設(shè)計(jì)和制備高效的光催化劑具有指導(dǎo)意義。

Subsurface Mo vacancy in bismuth molybdate promotes photocatalytic oxidation of lactate to pyruvate. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05263

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