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石墨烯和二維過渡金屬碳化物或氮化物（MXenes）由于其電和力學(xué)性能，是制造柔性儲(chǔ)能器件的重要材料，但在室溫下將這些材料的納米片組裝成平面內(nèi)各向同性、自支撐的薄片仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

在此，北京航空航天大學(xué)程群峰教授和美國德克薩斯大學(xué)達(dá)拉斯分校Ray?H.?Baughman教授等人利用納米受限水誘導(dǎo)的基平面排列以及共價(jià)和π-π橋接，在室溫下制備了Ti₃C₂T_xMXene橋接石墨烯片，各向同性面內(nèi)拉伸強(qiáng)度為1.87 GPa，模量為98.7 GPa。面內(nèi)室溫電導(dǎo)率達(dá)到1423 S cm^-1，體積比容量達(dá)到828 C cm^-3。這種納米限水誘導(dǎo)的排列可能為制造二維納米片的其他排列宏觀組裝提供了一種重要方法。

相關(guān)文章以“Water-induced strong isotropic MXene-bridged graphene sheets for electrochemical energy storage”為題發(fā)表在Science上。

研究?jī)?nèi)容

取向、層間相互作用和致密性是影響二維（2D）納米材料力學(xué)性能的三個(gè)重要因素，有序組裝、層間交聯(lián)和孔隙填充等策略已被用于改善2D納米材料的力學(xué)性能。然而，通過濕化學(xué)方法組裝的2D納米材料在干燥過程中不可避免地會(huì)經(jīng)歷毛細(xì)管收縮。同時(shí)，毛細(xì)血管收縮伴隨著劇烈的結(jié)構(gòu)收縮，這會(huì)導(dǎo)致納米片出現(xiàn)皺紋并降低機(jī)械性能。超臨界干燥和冷凍干燥可以防止毛細(xì)管收縮，但會(huì)導(dǎo)致薄片密度增加，從而提供非優(yōu)化的機(jī)械性能。

此外，增加接觸角或更換溶劑已被證明可有效減少2D納米材料中的固有皺紋，已經(jīng)制備了許多自支撐2D納米材料的薄片，但同時(shí)實(shí)現(xiàn)高對(duì)準(zhǔn)性和致密性仍然不可行。平面內(nèi)拉伸是一種在保持或增加片材密度的同時(shí)減少層間錯(cuò)位的實(shí)用方法，但面內(nèi)拉伸引入了面內(nèi)片材各向異性，這會(huì)降低與拉伸方向正交的片材方向上的機(jī)械和電學(xué)性能。在還原氧化石墨烯（rGO）納米片之間引入層間水有助于排列這些納米片，Ti₃C₂T_xMXene是一種具有金屬導(dǎo)電性、親水性和強(qiáng)機(jī)械性能的2D材料，它已被廣泛用于增強(qiáng)復(fù)合材料和制備自支撐石墨烯-Ti₃C₂T_xMXene。

?受此啟發(fā)，作者使用了類似維度的GO和Ti₃C₂T_xMXene納米片作為原料，用于制備具有高密度的高度排列的面內(nèi)各向同性MXene橋接石墨烯（πBMG）片。在真空過濾過程中，水分子被限制在MXene和GO納米片之間，它們與納米片形成有序的、擴(kuò)展的平面氫鍵網(wǎng)絡(luò)。這些捕獲的水分子可以幫助防止納米片收縮，并有助于在加工過程中實(shí)現(xiàn)高片狀排列。通過碘化氫（HI）還原和π-π橋接后，由于納米片排列的增加以及Ti-O-C共價(jià)和π-π橋接的協(xié)同作用，通過室溫處理獲得了強(qiáng)各向同性πBMG片。

使用納米密閉水制備對(duì)齊的MXene橋接GO片

如圖1A所示，MXene和GO納米片在室溫水中混合，通過Ti-O-C共價(jià)鍵形成MXene橋接的GO（MGO）納米片。對(duì)懸浮液進(jìn)行真空過濾，最初形成MGO水凝膠。額外的真空過濾去除了多余的散裝水，直到原子薄的水層被困在MXene和GO納米片之間。當(dāng)連續(xù)真空過濾后片材表面的相對(duì)濕度降至~40%時(shí)，形成含有納米密閉水的MGO片。然后，納米片呈現(xiàn)出金屬光澤。由于靜電相互作用和水合，MGO水凝膠中的納米片被大量水包圍，因此在有序堆疊中彼此分離。相比之下，傳統(tǒng)使用的通過使用真空過濾和在沒有真空的空氣中干燥水凝膠來組裝 2D 納米片的方法，不可避免地會(huì)因毛細(xì)管收縮而導(dǎo)致錯(cuò)位。隨著水的蒸發(fā)，納米片經(jīng)歷劇烈的毛細(xì)血管收縮，導(dǎo)致其起皺。

圖1. 用納米受限水獲得的MXene和氧化石墨烯納米片的制備和結(jié)構(gòu)示意圖

圖2.?GO、MXene和MXene橋接氧化石墨烯（MGO）薄片的結(jié)構(gòu)表征

圖3.?面內(nèi)各向同性MXene橋接石墨烯（πBMG）片的制備和結(jié)構(gòu)示意圖

圖4.?還原氧化石墨烯薄片和平面內(nèi)各向同性MXene橋接石墨烯（πBMG）薄片的性能

圖5.?毛細(xì)管干燥π-π橋接MXene石墨烯（CπBMG）和面內(nèi)各向同性MXene橋接石墨烯（πBMG）片的電化學(xué)性能

綜上所述，本研究通過引入納米限制的水分子實(shí)現(xiàn)了納米片的排列，防止了納米片起皺，并使得MXene和石墨烯納米片的緊密堆疊。所得πBMG片材表現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能，各向同性拉伸強(qiáng)度為1.87 GPa，楊氏模量為98.7 GPa。同時(shí)，這些納米片在面內(nèi)室溫下表現(xiàn)出高達(dá)1423 S cm^-1的各向同性電導(dǎo)率，且納米片的引入和緊湊、排列的納米片堆積大大提高了πBMG片的質(zhì)量密度。此外，πBMG片實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的電池型電壓平臺(tái)，并達(dá)到了828 C cm^-3的體積比容量。因此，納米受限水誘導(dǎo)的應(yīng)用為組裝各種二維納米片的高性能材料提供了一種很有前途的方法。

Jiao Yang?, Mingzhu Li?, Shaoli Fang?, Yanlei Wang?, Hongyan He, Chenlu Wang, Zejun Zhang, Bicheng Yuan, Lei Jiang, Ray H. Baughman*, Qunfeng Cheng*, Water-induced strong isotropic MXene-bridged graphene sheets for electrochemical energy storage, Science (2024).?

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