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?東南/中科大JEC：調(diào)節(jié)Co0.85Se1-xSx中Co-Co鍵的平均長(zhǎng)度增強(qiáng)鉀儲(chǔ)存

雖然過渡金屬硫族化物（TMC）與其他硫族元素合金化可以有效提高其導(dǎo)電性和電化學(xué)性能，但最佳合金含量仍不確定。

在此，東南大學(xué)陳堅(jiān)，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)周敏等人研究了摻雜劑濃度對(duì) TMC 中化學(xué)鍵的影響，并揭示了鉀離子存儲(chǔ)的逐步轉(zhuǎn)換反應(yīng)機(jī)制。理論研究表明，Co_0.85Se（Co_0.85Se_1?xS_x）中適當(dāng)?shù)腟摻雜，由于電負(fù)性的變化而減少Co-Co鍵的平均長(zhǎng)度。

將其作為鉀離子電池 (PIB) 的負(fù)極時(shí)，優(yōu)化 Se/S 比例的樣品表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（10 A g^?1時(shí)為 229.2 mA hg^?1）。當(dāng)以普魯士藍(lán)（PB）作為正極時(shí)，軟包電池展示出巨大的應(yīng)用潛力。此外，通過原位X射線衍射和異位透射電子顯微鏡技術(shù)揭示了S和Se共存引起的逐步K⁺存儲(chǔ)機(jī)制。

圖1. 制備流程及結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過硫族合金設(shè)計(jì)成功制備了具有 3D 網(wǎng)狀蛋黃殼結(jié)構(gòu)的柔性獨(dú)立式 Co_0.85Se_1?xS_x/CNF。結(jié)果顯示，S摻雜可以降低Co_0.85Se_1?xS_x中Co-Co鍵的平均長(zhǎng)度。此外，蛋黃殼結(jié)構(gòu)（即用3D網(wǎng)狀碳納米纖維框架包裹的Co_0.85Se_1?xS_x納米顆粒蛋黃）可以有效緩解長(zhǎng)期離子存儲(chǔ)過程中的體積膨脹。

此外，在逐步反應(yīng)過程中形成的K₂S和K₂Se相，有助于減輕體積膨脹并增加離子傳輸。CSS/CNF-2電極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（10 A g^?1時(shí)為229.2 mA hg^?1）和循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g^?1時(shí)1000次循環(huán)后為327.7 mA hg^?1），優(yōu)于其他報(bào)道的TMCs負(fù)極材料，所制備的CSS/CNF-2//PB軟包電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能和實(shí)際應(yīng)用潛力。因此，該種合金化設(shè)計(jì)能夠?yàn)闃?gòu)建高性能柔性TMCs電極材料提供有效的策略。

圖2. 電池性能

Modulating Co–Co bonds average length in Co0.85Se1?xSx to enhance conversion reaction for potassium storage, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.12.013

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