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?北理陳人杰ACS Nano:正極負極界面設計實現高穩定水系/有機系混合電池

?北理陳人杰ACS Nano:正極負極界面設計實現高穩定水系/有機系混合電池
Zn離子電池(ZIBs)由于其安全性、適度能量密度和豐富的鋅金屬儲備而迅速發展。然而,在基于鋅的負極上不可避免的枝晶生長和副反應,以及過渡金屬基正極上金屬元素的溶解,會破壞電極/電解質界面,最終降低ZIBs的電化學性能。
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在此,北京理工大學陳人杰團隊提出了一種賦予協同正極/負極界面層的水/有機混合電解質。在負極上,ZnF2/Zn3(PO4)2誘導Zn成核,實現無枝晶和無腐蝕的電極形態。在正極上,與未改性電解質中的異常Zn沉積相比,利用混合電解質獲得的界面膜抑制了金屬元素的溶解,并避免了Zn在過渡金屬基正極上的沉積。
因此,基于改性電解質的金屬Zn負極和LiMn2O4正極的軟包電池(放電深度:40%)在235次循環后仍保持92mAh/g的容量,并具有穩定清潔的正極/負極界面。
?北理陳人杰ACS Nano:正極負極界面設計實現高穩定水系/有機系混合電池
圖1. Zn沉積示意圖
總之,該工作報告了一種有機/水混合電解質,它可以實現正極/負極界面層的協同作用。一方面,在負極上收獲了富含 ZnF2/Zn3(PO4)2的穩定SEI,抑制了HER的副反應和循環過程中的鈍化生成。因此,在混合電解質的基礎上,鋅對稱電池在 5 mA cm-2的高電流密度下進行了1325次無枝晶循環,過電位僅為62 mV,在約600次穩定循環中實現了99.3%的平均效率。另一方面,獲得的正極CEI可調節錳基過渡金屬材料中錳的溶解。
因此,基于鋅負極和 LMO 正極、使用混合電解質的全電池具有 82 mAh g-1的優異倍率性能。此外,具有40%DOD的LMO//Zn軟包電池在235次循環后可保持 92 mAh g-1的容量。相反,基于10:0電解質的類似電池只能維持約50次循環。因此,該工作所提出的簡單方法為構建長循環 ZIB 提供了一個方向。
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圖2. 全電池性能
Highly Stable Aqueous/Organic Hybrid Zinc-Ion Batteries Based on a Synergistic Cathode/Anode Interface Engineering, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c09419

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