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?弗吉尼亞理工Matter：跨長度尺度的研究揭示富鎳層狀正極中的空間熱化學和動力學

電池材料的熱穩(wěn)定性是一個長期存在的難題，其降解始于原子尺度結(jié)構(gòu)和性質(zhì)轉(zhuǎn)變，并傳播到中尺度和宏觀尺度。由于跨長度尺度的內(nèi)在復(fù)雜性，精確描述熱化學動力學是一個關(guān)鍵問題。

在此，弗吉尼亞理工大學林鋒等人報告了對不同空間長度尺度的脫鋰富鎳正極的熱化學轉(zhuǎn)化機制的新認識。具體而言，作者利用原位中子散射和對分布函數(shù)分析發(fā)現(xiàn)熱降解可以被認為是氧八面體在埃尺度上的拓撲轉(zhuǎn)變。作者強調(diào)了在短距離內(nèi)構(gòu)建堅固的氧框架以實現(xiàn)更高熱穩(wěn)定性的重要性。

此外，作者通過原位光譜納米斷層掃描解決了脫鋰顆粒內(nèi)部的動態(tài)熱化學相互作用，說明了熱性能與各種熱化學相互作用的空間分布之間的相關(guān)性。對正極顆粒中熱活性和遲緩區(qū)域的統(tǒng)計分析表明，這些少數(shù)區(qū)域（<2% 體積分數(shù)）控制著熱穩(wěn)定性。

圖1. 具有價態(tài)梯度 (VG) 和價態(tài)均勻分布 (UD) 的 NMC 的比較

總之，該工作采用原位中子對分布函數(shù)和同步納米層析技術(shù)，在高溫下研究了富鎳正極熱化學相互作用的動態(tài)特性。因此，理解和控制不同長度尺度的空間相互作用是開發(fā)先進儲能材料的重要途徑。該工作報道的概念和發(fā)現(xiàn)擴展了對電池熱降解機制的一般理解。

圖2. 脫鋰 NMC 顆粒中熱活躍區(qū)和遲緩區(qū)

Cross-length-scale investigation reveals the spatial thermo-chemical dynamics hidden in Ni-rich layered Li-ion cathodes, Matter 2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.025

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