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?北理陳人杰AM：高熵合金實(shí)現(xiàn)無(wú)負(fù)極電池的循環(huán)穩(wěn)定性

為抑制鋰枝晶的形成并提供高能量密度鋰電池，無(wú)鋰負(fù)極的開(kāi)發(fā)備受贊譽(yù)。然而，疏鋰界面和異質(zhì)鋰沉積阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，北京理工大學(xué)陳人杰團(tuán)隊(duì)通過(guò)熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)相變方法開(kāi)發(fā)出了一種 20nm超光滑高熵合金（HEA，NiCdCuInZn）。通過(guò) HEA 中不同組成元素的相互作用，實(shí)現(xiàn)了多種鋰傳輸路徑和豐富的活性位點(diǎn)。多傳輸路徑促進(jìn)了鋰的擴(kuò)散行為，實(shí)現(xiàn)了均勻的鋰沉積。

因此，在非對(duì)稱電池中，HEA/C 在 5 mA cm^-2/1 mAh cm^-2 的條件下，可實(shí)現(xiàn)超過(guò) 2000 個(gè)循環(huán)的鋰沉積/剝離的高可逆性，CE 為 99.6%；在對(duì)稱電池中，在 60 mA cm^-2/60 mAh cm^-2的條件下，可實(shí)現(xiàn)超過(guò) 7200 小時(shí)的可逆性。此外，采用不含鋰金屬的 HEA/C 主電池和高負(fù)載（17.6 mg cm^-2）NCM-811 正極的全電池在 1 C 條件下循環(huán) 160 次后，平均 CE 值達(dá)到 99.5%。

圖1. NiCdCuInZn HEA的理論結(jié)果

總之，該工作通過(guò)在碳纖維基底上引入原位合成的超光滑高熵合金（HEA，NiCdCuInZn），構(gòu)建了一種親鋰無(wú)負(fù)極。計(jì)算結(jié)果顯示，由于 HEA 獨(dú)特的協(xié)同作用，構(gòu)建了多條鋰傳輸路徑和豐富的活性位點(diǎn)。這些具有梯度吸收能量（-3.18~2.03 eV）的活性位點(diǎn)有利于選擇性結(jié)合，為均勻的鋰成核提供了便利。因此，在 60 mA cm^-2/60 mAhcm^-2 的條件下，HEA/C實(shí)現(xiàn)了均勻的鋰成核和較長(zhǎng)的壽命（7200 h）。

此外，在 0.2 C 下循環(huán) 40 次后，Li@HEA/C NCM-811軟包電池的平均庫(kù)侖效率穩(wěn)定在 99.07%。因此，該種超光滑的 HEA 層為無(wú)枝晶負(fù)極提供了一種創(chuàng)新的親鋰材料體系，促進(jìn)了高熵材料在先進(jìn)電池中的應(yīng)用。

圖2. 電池性能

Ultra-Sleek High Entropy Alloy Tights: Realizing Superior Cyclability for Anode-Free Battery, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308257

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