當前全固態Na-S電池實際應用受到高操作溫度和低硫利用的限制。不可控的硫形態形成途徑以及緩慢的多硫化物氧化還原動力學進一步影響了Na-S化學的理論潛力。
在此，安徽大學鹿可團隊制備了一種硫基質-空心納米管，其碳骨架中嵌入了二元原子分散的MnN4和CoN4催化位點。基于此，作者開發了一種先進的低溫(80℃)Na3Zr2Si2PO12陶瓷膜結構全固態Na-S電池，其能夠通過限制雙向串聯電催化效應來調節多硫化物電化學。
在該電池系統中，催化基質促進了限制串聯電催化效應，使厚硫正極(1.5 g cm-3)具有高可逆放電容量和長期循環穩定性。二元原子分散位點的引入不僅同時促進了長鏈和短鏈NaPSs的化學吸附，還對多硫化物轉化表現出優異的電催化活性。放電時，CoN4位點激活硫，提供了真正的催化作用，催化長鏈多硫化物還原為短鏈多硫化物，而MnN4中心有利于Na2S4直接轉化為Na2S，這使得電池放電過程中電活性Na2S均勻沉積，避免了不可逆產物(如Na2S2)的形成。
兩個催化中心的內在協同作用有利于Na2S的分解，實現了可調節的硫形態形成途徑，并在電池充電過程中使其激活勢壘最小化，從而有效地減輕正極鈍化。
總之，該工作提出了一種硫基質-空心納米管，其碳骨架中嵌入了二元原子分散的MnN4和CoN4催化位點，可以實現先進的全固態Na-S電池。具體而言，兩個原子催化位點的協同作用使電池充電時Na2S易于活化，實現雙向串聯電催化硫轉化。此外，NZSP活性填料和PEO-NaFSI的引入提供了內在相互連接的離子傳導通道。
因此，穩定的S/MnCo-NC正極具有高可逆容量，并表現出優異的能量效率，其中包括高能量密度(1008 Wh kg-1)，在80℃下進行100次循環測試后，平均CE高達98.5%。因此。串聯電催化促進了可調硫轉化途徑，不僅促進了電活性放電產物的沉積，而且最大限度地減少了Na2S分解，為低溫全固態金屬硫電池開辟了新的方向。
Binary Atomic Sites Enable a Confined Bidirectional Tandem Electrocatalytic Sulfur Conversion for Low-Temperature All-Solid-State Na-S Batteries,?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.2023177
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