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?浙江理工陳鵬作/童赟AFM：異質酞菁鈷/硫改性空心碳球增強CO2還原和Zn-CO2電池

單原子催化劑(SACs)的配位環境調節在電化學CO₂還原反應(CO₂RR)中得到了廣泛的應用。然而，SACs與載體的相互作用對催化性能的影響并不全面。

在此，浙江理工大學陳鵬作、童赟等人以酞菁鈷(CoPc)為例，提出了以空心碳球(S-NHC)為載體的雜S原子摻雜策略，揭示了微環境調控與單鈷原子催化活性之間的內在關系。

具體而言，額外的S摻雜會引起更多的碳缺陷，增加S-NHC樣品中吡咯N的含量，導致非均相CoPc/S-NHC的電子相互作用增強，從而提高CO₂RR性能。結果顯示，該催化劑在- 0.6 V時的CO選擇性最高，接近100%，在- 0.4 ~ – 0.8 V的寬電位范圍內，FE_CO的選擇性超過90%。

本研究采用CoPc/S-NHC正極的Zn-CO₂電池在4.7 mA cm ^-2時的最大功率密度高達2.68 mW cm ^-2。此外，原位衰減全反射紅外光譜(ATR-IR)揭示了關鍵的*COOH和*CO中間體的形成，計算結果證實了這些中間體在CoPc/S-NHC上的吉布斯自由能的優化，表明了調控策略的可行性。

圖1. CoPc/S-NHC的電化學性能

總之，該工作提出了一種雜原子摻雜策略來設計N摻雜和S, N共摻雜空心碳球，并使用它們作為載體來錨定Co單原子。研究表明，S摻雜增加了碳缺陷和吡咯氮的優勢。金屬Co與碳載體之間的強電子轉移提高了CO₂RR的本征催化活性。原位ATR-IR揭示了*COOH和*CO的關鍵反應中間體，DFT計算證實了較低的*COOH生成能壘和更合適的*CO吸附能。

結果表明，CoPc/S-NHC催化劑對CO的催化活性優于CO₂RR。此外，CoPc/S-NHC催化劑在Zn-CO₂電池中的應用也得到了擴展。最大功率密度為2.68 mW cm^?2，回收穩定性良好。因此，該項工作為研究和應用微環境調控策略開發其他先進電催化劑提供了新的視角。

圖2. Zn-CO₂電池的電化學性能

Heterogeneous Cobalt Phthalocyanine/Sulfur-Modified Hollow Carbon Sphere for Boosting CO2 Electroreduction and Zn–CO2 Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202312552

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