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?麻省理工李巨/同濟王超EES：可控長期補鋰用于提高鋰離子電池能量密度和循環壽命

活性鋰的消耗和 SEI 的形成導致在初始循環中出現不可逆的鋰損耗，并在隨后的循環中逐漸耗盡活性鋰。事實證明預鋰化可以通過向電池中引入額外的活性鋰來有效補償這種損失，但研究主要集中在抵消初始鋰損耗上，往往忽略了在整個循環過程中發生的持續鋰消耗。

在此，麻省理工學院李巨，同濟大學王超等人采用了一種持續的原位補鋰策略，即在長期循環過程中，通過精確的容量控制，系統地釋放額外的鋰，利用涂有Li₂C₄O₄-CNT的鋰補充隔膜（LRS）作為鋰補償試劑。

空氣穩定的Li₂C₄O₄-CNT復合材料具有均勻的球形結構和優異的導電性，被用作犧牲劑以從正極側提供額外的鋰。通過控制Li₂C₄O₄的氧化程度，可以將補鋰過程分為幾個階段并進行精確調控。將Li₂C₄O₄放置在隔膜上而不是正極內，可顯著減少傳導路徑的中斷，并抑制與LiFePO₄的催化反應，防止形成碳殘留。在LFP||石墨電池系統中采用該方法后，初始循環的容量提高了12.9%，700個循環后的容量保持率達到97.2%。

圖1. Li₂C₄O₄-CNT 復合材料的合成與表征

總之，該工作開發了一種創新策略，通過采用鋰補充隔膜（LRS）來提高鋰電池的能量密度和循環壽命。具體而言，作者使用Li₂C₄O₄-CNT 復合材料作為容量可控的犧牲劑，它可提供 425 mAh g^-1的不可逆容量，如果分解產物從電池中完全排氣，則容量可高達 3845 mAh g^-1。與傳統的正極補鋰（CLR）方法相比，隔膜補鋰（SLR）方法具有很大的優勢。它能有效抑制 LFP 顆粒將Li₂C₄O₄催化分解為CO₂和C，從而減少電池中的碳殘留并產生更高的能量密度。

當壓力水平達到一定閾值時，產生的氣體可通過自動排氣閥釋放。LRS還可作為二次集流體，減少阻抗，并與現有的 LIB 制造工藝無縫集成。因此，通過調整Li₂C₄O₄-3CNT 涂層厚度，可以精確定制 LRS 的面積容量，以滿足各種鋰補償需求。

圖2. 負極支持的長期鋰補充策略

Controllable Long-term Lithium Replenishment for Enhancing Energy Density and Cycle Life of Lithium-ion Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03740a

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