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高濃度電解液（HCEs）和局部高濃度電解液（LHCEs）因其獨特的溶劑結構而具有良好的界面特性，已成為實現更高能量密度鋰離子電池的理想候選者。

圖1.?粘度vs溶劑化效應

加州大學伯克利分校Bryan D. McCloskey等嚴格測試了LiFSI-DMC電解液（從“salt-in-solvent”到“solvent-in-salt”），以及含有氟代醚（TTE）作為稀釋劑的局部高濃度電解液中的完整傳輸和熱力學特性。研究顯示，隨著溶劑化方案從salt-in-solvent到salt-solvate再到solvent-in-salt，電導率和離子自擴散系數都會隨著鹽濃度的增加而急劇下降。這些電導率和自擴散系數的變化不能僅僅歸因于粘度增加的影響，而是表明有效鋰離子半徑或傳輸機制發生了變化。通過eNMR直接測量離子電泳遷移率，作者計算出了這些體系的真實鋰離子轉移數，并證明t₊會隨著鹽濃度的增加而增加。

值得注意的是，這項工作發現1.1:1 DMC:LiFSI (10.1 m) HCE的轉移數為0.52。然而，添加TTE作為稀釋劑后，1.23:0.62:1 DMC:TTE:LiFSI (9 m) LHCE的t₊降至0.35，進一步增加TTE的相對濃度會降低鋰的轉移，2:1:1 DMC:TTE:LiFSI (5.55 m)電解液的t₊降至0.24。這表明LHCE中的稀釋劑并非真正的惰性，而是會對溶解環境和傳輸機制產生影響，從而導致低轉移數。

圖2.?eNMR直接測量離子電泳遷移率

通過研究Onsager運輸系數，作者得出結論：陰-陽離子聚集體在HCE中沒有明顯的輸運行為。研究發現，盡管離子解離程度增加，但傳統的salt-in-solvent電解液顯示出最大程度的陽離子-陰離子相關運動，這表明離子對的持續時間更長，從而降低了鋰轉移數。HCE和LHCE中陽離子與陰離子的配位程度較小，這表明配體交換速度很快。此外，作者還觀察到，在鹽濃度較高時，不同陽離子的反相關運動較少，這一發現與協同離子跳躍機制一致。

然而，研究發現LHCEs比HCEs具有更多的陽離子-陽離子反相關運動，這表明稀釋劑很可能干擾了陽離子跳躍機制。這些發現與之前的分子動力學研究以及基于自擴散系數得出的結論一致。雖然高濃度電解液具有更高的轉移數，但這是以較低的電導率和擴散系數為代價的。向LHCEs中添加稀釋劑，雖然可以有效降低粘度，但也可以降低遷移數，而不會顯著增加電導率。考慮到這些因素，作者得出結論：從體相傳輸的角度來看，salt-in-solvent和salt-solvate電解液仍然優于HCEs和LHCEs。

圖3.?Onsager運輸系數研究

Ion Transport in (Localized) High Concentration Electrolytes for Li-Based Batteries. ACS Energy Letters 2024. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01662

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