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固態聚合物電解質中的電子傳導通常是不期望的，這會導致電子滲漏或能量損失，并且電極-電解質界面處的電子傳導域會導致電解質的連續分解和短路問題。然而，這項工作證明：在絕緣基體中，在適當控制下某些方面的導電域也可以對電解質性能產生積極影響。

這里，德州大學奧斯汀分校余桂華教授等人評估了固態聚合物電解質體系中電子導電域的局限性和益處，并討論了通過致密的局部電場分布、增強的體介電性質和電荷轉移來改善電解質物理化學性質的方法。通過在常規固體聚合物電解質中有意引入導電域，可以實現穩定的循環壽命、低過電位和有希望的全電池性能。

圖文解讀

圖1 導電填料對SPE的影響

如圖1所示，當在固態聚合物電解質（SPE）基體中加入過多的導電粒子作為填料時（圖1a），導電粒子相互連接形成電子通路的可能性會增加，從而導致局部短路。根據滲流理論，這個臨界濃度與導電域的大小和形狀有關。為了探究SPE中碳納米顆粒填料的電子滲漏閾值，作者進行了一種搜索上限的檢查。作者在聚合物電解質中加入均勻分散碳顆粒的填充顆粒后，采用超聲處理步驟，形成導電域的顆粒聚集的風險在很大程度上被限制。

圖2 確定碳填充SPE系統的電子滲漏閾值

由于導電域在電解質中分散良好，在施加外部電場的情況下，導電域中的電子和空穴將集中在施加電場的相對側。在這種情況下，雖然聚合物電解質本質上不是介電的，但極化導電域有助于增加體介電性質，增強鹽的解離，以獲得更好的電荷轉移（圖2a）。

通過電化學阻抗譜（EIS）對不銹鋼集流體的測試，可以注意到第一個代表體相電解質電阻隨著碳量的增加而降低，即使是1wt%的碳也足以比硅納米顆粒填料更能增強電荷轉移（圖2b）。圖2c所示的離子和電子電導率比較清楚地表明了采用碳填料比硅填料的優勢，以及添加這種填料的上限。

圖3 電池性能測試

為了驗證帶碳填料的SPE是一種可行的電解質，作者進行了對稱電池和全電池的電化學性能測試。如圖3所示，在0.1 mA/cm²電流密度和60°C條件下，只有1 wt%碳填料（標記為1 wt % SP）的SPE的鋰金屬對稱電池保持穩定長循環約10000個循環沒有短路且保持低水平的過電位。圖3b中選擇的長循環周期表明，在這10000個循環中，過電位在40 mV到70 mV之間。

為了驗證電解質也能夠實際使用，作者用一個常規的LiFePO₄正極對鋰金屬進行了全電池測量。如圖3d-e所示，含2 wt%碳填料的SPE的全電池具有良好的倍率性能和穩定性，具有良好的可逆性，庫侖效率接近100%。從這些電池性能表征可以看出，碳納米顆粒作為一種聚合物電解質填料具有良好的性能，幾乎可以與60°C下的液體有機電解質相媲美。

圖4 機制分析

為了進一步了解驅動碳填料電解質優越性能的機制，作者進行了手動設置參數的有限元模擬。圖4e-f的模擬結果表明，在相同的外加電流下，SPE中分散良好的粒子比聚集的粒子更能導致電解質內發生更顯著的局部電位變化。重疊的雙電層區域作為均勻的場區域，可以很大程度上增強電荷遷移，這表明僅在電極表面具有均勻分布的電位代替傳統的雙電層結構，并且在體電解質內離子遷移擴散相對較慢。

綜上所述，有意引入導電碳填料可以很大程度上提高鋰離子固體聚合物電解質的穩定性和電導率，這為固態電解質中導電域的影響提供了新的認識。本研究為更好地設計固態電解質系統提供了新的見解。

文獻信息

Guo, X., Ju, Z., Qian, X., Liu, Y., Xu, X. and Yu, G. (2022), A Stable Solid Polymer Electrolyte for Lithium Metal Battery with Electronically Conductive Fillers. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. https://doi.org/10.1002/anie.202217538

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