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【DFT+實驗】ACS Catalysis：Pd0-Pdδ+協(xié)同催化氮雜環(huán)脫氫制氫

氫作為一種清潔能源在未來替代化石燃料方面顯示出巨大的潛力，但其安全高效的儲運是發(fā)展氫經(jīng)濟的關(guān)鍵問題，因此利用液態(tài)有機氫載體(LOHC)進行可逆儲氫已引起人們的廣泛關(guān)注。然而，由于LOHC深度脫氫能力不理想，氫釋放速率相對較慢，限制了化學儲氫技術(shù)的進一步應用。此外，LOHC脫氫催化劑的反應機理和構(gòu)效關(guān)系仍存在爭議，限制了催化劑的合理設(shè)計。因此，開發(fā)基于材料篩選和結(jié)構(gòu)設(shè)計的高性能催化劑是推動可逆儲氫技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵，但其仍然是一個很大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京化工大學衛(wèi)敏和楊宇森等制備了一系列具有可調(diào)Pd⁰-Pd^δ+位點的棒狀氧化鋁負載鈀催化劑(Pd/Al₂O₃)，并對其在12H-NECZ脫氫反應中的催化性能進行了評估。通過改變氧化鋁的晶相結(jié)構(gòu)，使其由非晶態(tài)(Al₂O₃-A₁和Al₂O₃-A₂)轉(zhuǎn)變?yōu)棣?(Al₂O₃-γ)、δ (Al₂O₃-δ)和α (Al₂O₃-α)相，可以方便地調(diào)節(jié)金屬-載體相互作用(MSI)，從而對Pd的電子結(jié)構(gòu)(Pd⁰-Pd^δ+位點)產(chǎn)生重要影響。

同時，H₂的生成速率隨Pd⁰-Pd^δ+比值的變化呈現(xiàn)出火山曲線，并且3Pd/Al₂O₃-γ催化劑(Pd^δ+/Pd⁰: 0.67)具有最佳的催化性能，反應2.0 h后NECZ選擇性大于99%，氫釋放量為5.79 wt% (理論值)。此外，在180 °C下，該催化劑的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)達到281.2 min^-1，H₂產(chǎn)率達到0.66 mol g_Pd^-1 min^-1，優(yōu)于目前報道所有的催化劑。

根據(jù)實驗和理論計算結(jié)果，可以推導出整個12H-NECZ脫氫過程中的Pd⁰-Pd^δ+的協(xié)同催化機制：對底物分子具有強吸附能力的表面Pd⁰位點(12H-NECZ，8H-NECZ和4H-NECZ)促進連續(xù)的C-H鍵斷裂直到產(chǎn)生NEZC，而脫氫產(chǎn)物(H₂和NECZ)遷移到界面Pd^δ+位點，隨后發(fā)生解吸伴隨活性位點的釋放。

總的來說，該項工作通過實驗和理論計算揭示了Pd/Al₂O₃催化劑催化LOHC脫氫的機理，這對高性能化學儲氫催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計具有一定的指導意義。

Highly Efficient Hydrogen Production from Dehydrogenation Reaction of Nitrogen Heterocycles via Pd⁰–Pd^δ+ Synergistic Catalysis. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01522

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