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中科大/曲阜師大ACS Catalysis：Ni-Cu合金耦合氧空位，實現中等氫溢出以加速木質素加氫裂化

近年來，人們廣泛采用各種方法收集木質素衍生的單體酚(LDMP)，包括氧化、水解和催化加氫裂化等。在這些策略中，富氫環境下的催化加氫裂化能夠有效抑制催化劑表面的積炭，從而保持了其優異的催化性能和操作穩定性?；钚詺?H*)在催化加氫裂化中的關鍵作用，且目前氫溢出是產生H*最重要的策略之一。然而，有效地利用氫溢出將木質素解聚成MPs，同時避免芳環(AR)的過度氫化仍然是一個挑戰。

研究人員認為，在木質素的催化加氫裂解中，通過適度的氫溢出可以有效地實現C-O橋鍵的選擇性斷裂，而不是AR的加氫。Cu物種界面或電子結構的重構是最近研究的主題，旨在增強其對氫溢出的固有催化惰性。此外，在木質素催化加氫裂化過程中，通過阻止AR與H*之間的相互作用可以有效地抑制AR加氫。因此，開發一種智能催化系統，增強Cu物種對適度氫溢出的本征催化惰性，同時防止AR加氫，已成為新的研究熱點。

近日，中國科學技術大學Zhang Xiaolong和曲阜師范大學應安國等報道了一種串聯催化策略，制備了一種具有Ni-Cu合金和氧空位(OVs)的Ni-Cu/Nb₂O₅@Fe₃O₄用于催化樺木木質素高選擇性加氫裂化。這種串聯催化方法利用適度的氫溢出和Lewis酸中心(LASs)為主導，即通過重構Ni-Cu合金中Ni和Cu物種的內在催化性能和OVs偶聯來錨定AR。

實驗結果表明，這種串聯催化劑在樺木木質素的加氫解聚中表現出優異的性能，在溫和的反應條件下表現出85%的轉化率和產生58 wt%的MPs。此外，該催化劑在6次循環后仍保持優異的催化活性，并且可以使用外部磁鐵容易地分離。

Ni-Cu/Nb₂O₅@Fe₃O₄催化樺木木質素加氫裂化產物中含量最高的是苯酚和4-乙基苯酚。根據這兩個例子，研究人員提出了它們形成的可能的串聯催化機制：合金中的電子轉移顯著提高了Cu物種的本征催化惰性，同時降低了Ni物種對適度氫溢出的本征催化活性。此外，Ni和Cu的相互合金化生成了中等強度的LASs，因此適度的氫溢出促進了H*向OVs的緩慢轉移，而這種緩慢轉移被限制在這些空位中。隨后，由此產生的H*和LAS協同促進氧橋鍵的選擇性斷裂，導致形成具有不同程度的甲氧基取代基的鄰甲氧基苯酚和4-乙基-2-甲氧基苯酚中間體。

此外，OVs與中等強度的LAS偶聯使得能夠在甲氧基取代基中的特定氧原子上精確解離Ph-OMe鍵，從而能夠產生苯酚和4-乙基苯酚。在整個反應過程中，Ni物種的電子重構增強了它們錨定AR的能力，從而對它們的氫化產生了更明顯的抑制。

Unlocking birch lignin hydrocracking through tandem catalysis: Unraveling the role of moderate hydrogen spillover. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04721

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