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過氧化尿素(CO(NH₂)₂?H₂O₂)作為尿素的衍生物，已廣泛應用于制藥、農業、紡紗、日常化工等。CO(NH₂)₂?H₂O₂的工業生產主要依賴于尿素和H₂O₂這兩種反應物。其中，通過碳源(CO₂)和氮源(N₂、NO、NO₂^?、NO₃^?)耦合高效電催化劑，可以在電化學條件下通過電催化C-N偶聯反應有效地生成尿素。同時，利用高效電催化劑和活性*OOH中間體的適當吸附，電催化雙電子氧還原反應(2e^?ORR)已被證明在溫和條件下生產H₂O₂的可行方法。基于電催化合成尿素和H₂O₂的重大進展，建立在溫和條件下生產尿素和H₂O₂的高效電化學系統，然后合成增值CO(NH₂)₂?H₂O₂具有重要的實際意義。然而，開發高效的電催化劑，能夠實現雙功能電催化合成尿素和H₂O₂仍然具有挑戰性。

近日，中國科學院固體物理研究所張海民和史同飛等利用具有富氧官能團的細菌纖維素(BC)作為Co²⁺浸漬調節劑和碳前體，合成了以Co-(O-C₂)₄位點作為C-N偶聯和2e^?ORR活性中心的氧(O)配位Co單原子催化劑(Co-O-C)，且該材料表現出高效的尿素和H₂O₂生產活性。

實驗結果表明，在環境條件下，Co-O-C催化劑在?1.5 V_RHE下電催化CO₂和NO₃^?合成尿素的產率為2704.2±183.9 μg h^?1 mg_cat.^?1，法拉第效率(FE)為31.4±2.1%；同時，Co-O-C對于2e^?ORR反應也具有良好的電催化活性，其在0 V_RHE下的H₂O₂產率為538.8±2.7 μg h^?1 mg_cat.^?1。隨后，研究人員分別從電解質中提取H₂O₂和尿素并加合為固體CO(NH₂)₂?H₂O₂，展現出該電催化劑系統巨大的實際應用潛力。

原位光譜和理論計算表明，在Co-(O-C₂)₄位點上吸附的*OH+*NH₂可以作為Lewis堿，將N的孤對電子捐贈給CO₂分子的空軌道，通過第一個C-N偶聯反應形成*OH+*CO₂NH₂，這是整個尿素生產過程的潛在決定步驟；此外，Co-(O-C₂)₄位點也是2e^?ORR生產H₂O₂的催化活性中心，其電子可以分配給O₂的π_p*反鍵軌道，從而促進了O-O鍵裂解的質子化過程，并且該位點對*OOH中間體具有適當的吸附作用，這進一步證實了Co-O-C在環境條件下電合成尿素和H₂O₂的可能性。

綜上，這項工作為利用高效原子級催化劑電催化合成高附加值產品提供了范例，為設計和開發環境電催化應用的原子級電催化劑提供了指導。

Oxygen-coordinated cobalt single-atom electrocatalyst boosting urea and urea peroxide production. Energy & Environmental Science, 2024. DOI: 10.1039/D3EE03399F

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固體物理所EES：構建氧配位Co單原子電催化劑，促進尿素和過氧化尿素生產

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