嚴重的穿梭效應和緩慢的氧化還原反應動力學是阻礙鋰-硫電池(LSBs)發展的兩大障礙。在此,湖北大學梅濤團隊設計并提出了富含硒空位的硒化鉬修飾石墨烯氣凝膠,既可作為LSB的正極(MoSe2-x@GA/S),也可作為獨立的夾層(MoSe2-x@GA)。具體而言,石墨烯網絡支持的無粘結劑硫宿主可最大限度地提高電子傳導性/鋰遷移率,并減輕體積膨脹。具有親硫-親鋰特性的富缺陷MoSe2-x加快了Li2S的成核和解離,而插入的雙功能夾層不僅促進了多硫化物的吸附和轉化,還調節了鋰的均勻沉積并抑制了鋰枝晶的生長。因此,組裝后的MoSe2-x@GA/S+ 復合電極在容量提升和循環穩定性方面表現優異,在0.2 C條件下具有1256.9 mA h g-1的高初始放電容量,在 1 C 的高電流密度下,經過1000次循環后,單圈循環衰減率為0.024%,并在高硫負載(4.8 mg cm-2)和貧電解質(5.5 μL mg-1)條件下實現了高比容量(720.6 mA h g-1)。圖1. DFT計算總之,該工作通過合成富含硒缺陷的硒化鉬改性石墨烯氣凝膠,實現了”一石二鳥”的吸附催化策略,即同時作為自支撐硫負載正極(MoSe2-x@GA/S)和獨立夾層(MoSe2-x@GA),并具有三維石墨烯網絡通道。中間層的引入確保了對負極逸出鋰離子的再攔截和二次催化轉化,有效提高了活性物質的利用率和容量保持率。此外,鋰-鋰對稱電池中中間層的存在還有助于引導鋰的均勻成核和生長。結果顯示,MoSe2-x@GA/S+復合電極最終表現出更高的硫負荷和長循環性能,以及更好的循環穩定性。因此,該項工作為無粘結劑硫宿主的設計和缺陷電催化工程的應用提供了新思路。圖2. 電池性能Defect Strategy-Regulated MoSe2-Modified Self-Supporting Graphene Aerogels Serving as Both Cathode and Interlayer of Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202314379