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?北科/高能物理所Nature子刊：構(gòu)建二硫鍵連接的二維CoPc基COF，實現(xiàn)高效穩(wěn)定電生成H2O2

過氧化氫(H₂O₂)是一種重要的無機化學物和環(huán)境友善氧化劑，廣泛應用于漂白、消毒、廢水處理和有機合成。在工業(yè)上，90%以上的H₂O₂是通過蒽醌法產(chǎn)生，然而這是能源密集型過程，并會產(chǎn)生大量的有毒副產(chǎn)品。為了實現(xiàn)H₂O₂可持續(xù)生產(chǎn)，電催化2e^?氧還原反應(2e^?ORR)被認為是最有希望的替代方法。

迄今為止，已經(jīng)開發(fā)了各種電催化劑以促進2e^?ORR用于H₂O₂電合成。然而，由于氧在電解質(zhì)溶液中的溶解度有限以及H₂O₂在金屬活性中心存在的情況下容易分解，導致工作電流小(<100 mA cm^-2)和最終H₂O₂濃度低(< 0.1 wt%)，因此仍然難以實現(xiàn)大規(guī)模的電催化H₂O₂生產(chǎn)。

基于此，北京科技大學姜建壯、王康和中國科學院高能物理研究所劉云鵬等通過十六氟酞菁鈷(II)(CoPcF₁₆)與苯-1,2,4,5-四硫醇(BTT)反應，合成了一種二硫鍵連接的二維CoPc基COF催化劑(CoPc-S-COF)，并將其用于穩(wěn)定高效的H₂O₂電生產(chǎn)。

為了進行比較，研究人員還將CoPcF₁₆與1,2,4,5-四羥基苯(THB)反應制備了一種傳統(tǒng)的二惡英連接的二維CoPc基COF(CoPc-O-COF)。PXRD和電子顯微鏡分析結(jié)果表明，與CoPc-O-COF相比，CoPc-S-COF具有起伏的層狀結(jié)構(gòu)，這是由于C-S-C橋的彎曲和連接單元中S原子的兩個孤對電子引起的。同時，CoPc-S-COF的活性Co位點幾乎雙暴露，并且根據(jù)電化學分析，其層狀結(jié)構(gòu)具有遮蔽π-堆積模型。

結(jié)合Co中心活化2e^?ORR以及由于S原子的供電子效應使得同一Co中心的H₂O₂分解能力失活，使得CoPc-S-COF顯示出優(yōu)越的電催化2e^?ORR性能。具體而言，該催化劑的H₂O₂選擇性> 95%，并能夠在125 mA cm^-2的高電流密度下穩(wěn)定生產(chǎn)H₂O₂；更重要的是，該催化劑在流動池中0.67 V_RHE下連續(xù)工作20小時，最終產(chǎn)生濃度為0.48 wt%的H₂O₂溶液，這是文獻報道的用于合成H₂O₂的COFs電催化劑的最高值，顯示出優(yōu)異的工業(yè)應用潛力。

總的來說，該項工作證實了CoPc-S-COF具有良好的電催化H₂O₂產(chǎn)生性能，為設計和制備高性能、低成本的電催化劑以實現(xiàn)工業(yè)級的H₂O₂電催化產(chǎn)生提供了參考。

Dithiine-linked metalphthalocyanine framework with undulated layers for highly efficient and stable H₂O₂ electroproduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-44899-8

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