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?三單位聯合Nano Letters：溶劑調節MOF的晶面，實現CO2電還原為C1和C2+產物

面對日益增長的化石燃料消耗和實現全球碳中和的目標，電催化二氧化碳(CO₂)還原反應(CO₂RR)作為將溫室氣體CO₂轉化為有價值的化學品和燃料的理想途徑受到越來越多的關注。一般來說，選擇性地將CO₂轉化為具有高能量密度和經濟價值的多碳(C₂₊)產品具有重要意義，如乙醇(C₂H₅OH)和乙烯(C₂H₄)，這些產品已廣泛應用于人類生活和工業中。然而，目前仍存在CO₂RR催化劑對特定產品的選擇性差和缺乏產品之間轉化的精確調節等問題。

因此，開發具有良好結構的高效催化劑被認為是將CO₂轉化為高穩定性目標產物的最有希望的途徑。由于與CO₂還原關鍵中間體結合的能量適中，人們通過調節組成和價態、控制形貌和尺寸、制造合適的缺陷和表面修飾等策略制備高選擇性銅(Cu)基電催化劑并研究反應機理。然而，由于缺乏具有明確結構的活性位點，銅(Cu)基電催化劑的結構-性能關系的闡明仍然是一個巨大的挑戰。

基于此，香港城市大學范戰西、新加坡科技研究局(A*STAR)席識博和東南大學凌崇益等利用5-巰基-1-甲基四唑(MMT)共軛配體和一水合醋酸銅[Cu(CH₃COO)₂·H₂O]分別作為金屬節點的有機連接劑和金屬前體合成了Cu-MMT納米結構，用于研究催化劑的結構-性能關系。

具體而言，在該項工作中，通過簡單的反應溶劑調節成功地實現了MOF納米結構的晶面控制，而不需要任何表面活性劑。特別地，以H₂O為溶劑可以得到具有主要(100)晶面的Cu-MMT納米帶(Cu-MMT-H₂O)，而以異丙醇(IPA)為溶劑可以得到具有(001)晶面的高純度Cu-MMT交叉納米片(Cu-MMT-IPA)。

中性電解液中進行電化學CO₂RR反應時，Cu-MMT-H₂O主要有利于C₁產物的形成，在?1.4 V_RHE時最大的FE_C2H4為55.22%，而Cu-MMT-IPA傾向于促進高價值C₂₊的產生，在?1.15 V_RHE時FE_C2H4最高為50.98%。值得注意的是，Cu-MMT-IPA的C₂H₄部分電流密度在?1.4 V_RHE時達到12.51 mA cm^?2，幾乎是Cu-MMT-H₂O的17倍。

此外，系統的結構、價態、組成和原子環境研究表明，這些金屬-偶氮金屬骨架(MAF)納米結構的不同CO₂RR選擇性來源于其暴露面的不同，這種催化現象也可以在其他銅基MAF納米結構上觀察到(將溶劑從H₂O和IPA分別換為苯甲醇(BA)和乙二醇(EG))，進一步驗證了晶面效應對CO₂RR選擇性的調控。綜上，該項研究強調了利用濕法化學合成具有特定晶面的新型MOF納米結構的可行性，為精細設計銅基MOF催化劑來高選擇性地電還原CO₂為C₁和C₂₊產物提供了范例。

Steering the selectivity of carbon dioxide electroreduction from single-carbon to multicarbon products on metal–organic frameworks via facet engineering. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04092

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