目前鋰硫電池可以實現高的能量密度，但是其功率密度仍然較低，限制了其在快速充放電場景中的應用。在鋰硫電池的硫還原反應（SRR）中，電催化劑的活性通常用火山圖表示，來描述特定的熱力學趨勢。但是，目前缺乏大電流密度下SRR動力學趨勢的描述方法，這限制了我們對SRR動力學變化的理解，從而限制了開發高功率Li||S電池的可能性。

近日，澳大利亞阿德萊德大學的喬世璋院士團隊以一系列石墨烯基過渡金屬催化劑為例（Fe、Co、Ni、Cu、Zn），依據勒夏特列原理首次提出了SRR反應的動力學趨勢。研究發現：SRR的動力學隨著催化劑表面多硫化鋰濃度的增加而提升，動力學電流（J）和多硫化鋰濃度（C）之間對數比值的一階導數（dlogJ / dlogC）與充放電速率（V）呈現線性關系。通過同步輻射X射線吸收光譜測量和分子軌道理論計算，研究證明了催化劑的反鍵軌道占據率決定了多硫化物的濃度。因此，可以通過調節軌道占據來改善各種金屬催化劑的SRR反應動力學。利用所建立的動力學趨勢，該工作設計了一種納米復合CoZn/碳催化劑，并將其用于鋰硫電池的正極中。相應的鋰硫電池在高硫面負載量（5 mg cm^-2）、貧電解液（E/S = 4.8）、高電流密度（8.0 C）的條件下實現穩定循環，體現出超高的功率密度26120 W kg_S^-1，可以使得鋰硫電池在5分鐘之內完成充放電。

在鋰硫電池的放電過程中，多硫化鋰的種類隨著放電電壓的變化而改變。當不施加外部電流且不考慮自放電的影響時，這些產生的多硫化鋰處在化學平衡狀態。如果用勒夏特列原理理解這一現象，高的多硫化鋰濃度會產生化學平衡的正向移動，加快多硫化鋰的還原反應。如圖1所示，SRR中每一步的轉化效率都至關重要，決定了最終Li₂S的產量。因此，提升每一步多硫化鋰的濃度對SRR的提升會有促進作用，其中Li₂S₄向Li₂S的液固轉化，是SRR過程中的速控步驟。

如圖2所示，研究者利用原位紫外光譜實時監測SRR反應過程中多硫化鋰物種的濃度變化，進而建立了SRR的動力學趨勢。研究發現，每一步多硫化鋰的轉化效率和動力學電流隨著起始多硫化鋰物種濃度的增加而提升。因此，為實現SRR的快速動力學，提升多硫化鋰的濃度至關重要。

圖3進一步給出了SRR動力學與多硫化鋰濃度之間的定量關系。通過CV測試關聯動力學電流與多硫化鋰的濃度，研究發現動力學電流（J）和多硫化鋰濃度（C）之間的對數比值的一階導數（dlogJ / dlogC）與充放電速率（V）呈現線性關系。依據動力學趨勢預測的SRR放電容量與實際監測的放電容量具有良好的對應性。

圖4進一步解釋了多硫化鋰濃度與催化劑分子軌道之間的關系。該研究工作通過同步輻射X射線吸收光譜測量和分子軌道理論計算，證明了催化劑電子軌道的e_g/t_2g決定了多硫化物的濃度。因此，可以通過調節軌道占據來改善各種金屬催化劑的SRR反應動力學。同步輻射X射線的實驗表征和態密度的理論計算同時驗證了催化劑電子軌道中e_g/t_2g的決定性作用。

如圖5所示，利用所建立的動力學趨勢，該工作設計了一種具有更高e_g/t_2g數值和更高多硫化鋰濃度的納米復合CoZn/碳催化劑。該雙金屬催化劑的SRR性能明顯優于其它單金屬催化劑，具有更強的催化硫溶解和硫化鋰生成的能力，顯著提升了鋰硫電池的容量。

圖6給出了CoZn/碳催化劑用于鋰硫電池中的電化學性能。相應的鋰硫電池在高硫面負載量（5 mg cm^-2）、貧電解液（E/S = 4.8）、高電流密度（8.0 C）的條件下實現穩定循環，體現出超高的功率密度26120 W kg_S^-1，可以使得鋰硫電池在5分鐘內完成充放電。此外，在高電流密度下，該電池的放電曲線能保持明顯的電壓平臺，可以實現1000圈的穩定循環。

該研究工作表明：對硫還原反應動力學的基礎研究對設計一系列納米復合催化劑至關重要。該工作所提出的納米催化劑可以明顯提升鋰硫電池的功率密度，有效解決了目前鋰硫電池功率密度較低的問題，為下一代高功率密度鋰硫電池的發展提供了指引。