對于高重量儲能裝置,無質子鋰-氧(Li-O2)電池被認為是鋰離子電池的一種有前途的替代品。然而,緩慢的電化學動力學、鈍化以及固體放電產物對正極的結構破壞極大地阻礙了鋰離子電池的實際應用。在此,吉林大學徐吉靜團隊將銥(Ir)單原子基多孔有機聚合物(Ir/AP-POP)作為用于Li-O2電池的均勻、可溶性電催化劑旨在實現電解質溶液中化學計量外的Li1-xO2的非固態放電產物。由于原位形成的Ir3Li和LiO2之間高度相似的晶格匹配效應,有利于與電解質溶液中的O2-/LiO2中間體相互作用,實現非固體LiO2作為鋰離子電池電解質溶液中的最終放電產物。因此,具有可溶性Ir/AP-POP電催化劑的Li-O2電池表現出12.8 mAh的超高放電容量、0.03 V的超低過電位和700小時的長循環壽命。圖1. 溶液中Ir/AP-OP催化劑誘導的非固體LiO2的圖解總之,該工作將Ir基催化劑作為Li?O2電池電解液中的可溶性催化劑。作者提出了一種在Li-O2電池電解液中形成非固態LiO2的單電子放電過程(即LiO2和Li2O2都包含在Li-O2電池的放電產物中)。通過FIB-TOFSIMS光譜和DEMS分析可以有效證明溶液中存在缺陷LiO2,而正極上沒有Li2O2,這有利于通過形成的Li2O2保護正極不鈍化進而延長溶液中放電產物的生長界面。DFT結果表明,采用Ir SAC的生長機制將非固體放電產物錨定在聚合物上,形成的非固態放電產物足夠穩定,可以在0.03 V的超低過電位下反復充放電。因此,該工作進一步擴展了對材料和生長途徑的理解,使電化學非固體放電產物錨定在Li?O2電池中應用,并證明了LiO2在晶格匹配溶液中穩定的潛力。圖2. 液相Ir基催化劑的模板效應Aprotic Lithium–Oxygen Batteries Based on Nonsolid Discharge Products, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c08656