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太陽能驅(qū)動的光催化水分解制氫技術(shù)為解決全球能源和環(huán)境問題提供了一條可持續(xù)、環(huán)境友好的途徑。光吸收、體電荷分離和表面電荷注入被認為是實現(xiàn)半導體光催化劑高效太陽能-氫轉(zhuǎn)化(STH)的關(guān)鍵。因此，具有窄禁帶、高結(jié)晶度和可控表面修飾的無機半導體材料已成為研究人員的熱門選擇。Y₂Ti₂O₅S₂(YTOS)是一種很有應(yīng)用前景的硫氧化物光催化劑，其帶隙僅為1.9 eV，對應(yīng)的光吸收可達640 nm，理論最大STH為20.9%。

文獻報道的YTOS的合成方法有固相反應(yīng)法(SSR)和氣固相熱硫化法(H₂S)。SSR法制備的產(chǎn)物結(jié)晶度高，形貌規(guī)則，但顆粒大嚴重抑制了其活性；雖然熱硫化過程導致產(chǎn)物粒徑明顯減小，但產(chǎn)物結(jié)晶度低，易形成過硫雜質(zhì)。因此，合成結(jié)晶度高、形貌規(guī)則、尺寸小的YTOS顆粒，不僅有利于提高該材料的光催化活性，而且有利于實際應(yīng)用。

近日，上海科技大學馬貴軍和北京大學深圳研究生院周鵬等通過助熔劑輔助固相反應(yīng)合成了一種窄帶隙的YTOS硫氧化物納米片，其{101}和{001}面共暴露，表現(xiàn)出各向異性的電荷遷移特性。助催化劑的選擇性光沉積表明，YTOS納米片的{101}和{001}面分別是光催化過程中的還原區(qū)和氧化區(qū)。

密度泛函理論(DFT)計算表明，YTOS的{101}面和{001}面之間存在能級差，導致它們之間的各向異性電荷遷移，且{101}表面暴露的Ti原子和{001}表面暴露的S原子分別是YTOS納米片的還原和氧化中心。

這種各向異性的電荷遷移在這兩個面之間產(chǎn)生了一個內(nèi)置的電場，通過空間分辨的表面光電壓顯微鏡對其進行了量化，發(fā)現(xiàn)其強度與YTOS的光催化產(chǎn)氫活性高度相關(guān)，尤其是在Na₂S-Na₂SO₃空穴捕獲劑的輔助下和在{101}面上負載Pt@Au助催化劑后，表現(xiàn)出高達18.2% (420 nm)的表觀量子產(chǎn)率。結(jié)合產(chǎn)氧光催化劑和[Co(bpy)₃]^2+/3+氧化還原穿梭電對，YTOS納米片通過Z型機制實現(xiàn)整體水分解，且太陽能-氫轉(zhuǎn)換效率達到0.15%。

綜上，該項工作首次證實了鈣鈦礦型硫氧化物光催化劑中的各向異性電荷遷移，展示了這些窄帶隙材料應(yīng)用于太陽光驅(qū)動的整體水分解的巨大潛力。

Anisotropic charge migration on perovskite oxysulfide for boosting photocatalytic overall water splitting. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12417

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?馬貴軍/周鵬JACS：鈣鈦礦型硫氧化物的各向異性電荷遷移，促進光催化全水分解

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