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高能鋰金屬電池(LBs)由鋰金屬負極和高壓正極組成，由于其超高的能量密度，有望成為下一代儲能系統的候選者。然而，為LBs開發具有優異負極和正極兼容性的高壓不可燃電解質仍然具有挑戰性。

在此，南開大學嚴振華團隊提出了一種活性稀釋劑-陰離子協同策略，通過使用具有高活性的1,2-二氟苯（DFB）作為活性稀釋劑來調節基于不可燃二甲基乙酰胺（DMAC）的局部高濃度電解質（LHCE-DFB），實現與鋰金屬負極和高壓正極的卓越兼容性。其中，DFB和雙（氟磺酰基）酰亞胺（FSI^–）陰離子協同構建了堅固的富LiF固體電解質界面（SEI）和正極電解質界面（CEI），有效地穩定了DMAC與Li金屬負極的本征反應，提高了Li金屬負極和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極的界面穩定性。

LHCE-DFB實現了Li金屬負極在Li||Cu電池和Li||Li電池中的超高庫侖效率（98.7%）、無枝晶和循環穩定性。此外，所制備的具有LHCE-DFB的NCM811||Li電池顯示出顯著增強的長期循環穩定性和優異的倍率性能。

圖1. 溶劑化結構

總之，該工作通過稀釋劑-陰離子協同策略調節基于DMAC的高壓電解液，實現了與Li金屬負極和高壓NCM811正極的良好兼容性。DFB和FSI陰離子協同構建富LiF SEI和CEI，有效地提高了Li金屬和NCM811正極的界面穩定性。因此，LHCE-DFB可以使Li金屬負極在Li||Li電池和Li||Cu電池中實現無枝晶，高穩定性以及高庫倫效率。本文制備的含LHCEDFB的NCM811||Li電池在300次循環后仍保持83.1%的高容量保持率。LHCE-DFB還賦予LFP||Li電池高倍率性能(119.8 mAh g^-1 3C放電容量)和良好的長期循環穩定性(600次循環后容量保持83.8%)，不燃DMAC賦予LHCE-DFB優良的阻燃性能。

DFB的強稀釋作用使LHCE-DFB的黏度顯著降低(59.4 mPa s)，離子電導率顯著提高(1.69 mS cm^-1)。此外，LHCE-DFB具有超強的高壓穩定性，最高可達4.96 V。因此，該工作為高能LBs提供了一個通過稀釋陰離子協同策略設計安全高效電解質的案例。

圖2. 電池性能

Active Diluent-Anion Synergy Strategy Regulating Nonflammable Electrolytes for High-Efficiency Li Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202317176

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?南開嚴振華Angew：稀釋劑-陰離子協同策略調節不可燃電解質實現高效鋰金屬電池

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