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?物理所索鎏敏Angew：構(gòu)建富Li3PO4-SEI實(shí)現(xiàn)2.1V高壓水系鋰離子電池

固體電解質(zhì)界面（SEI）使水系電解液的電化學(xué)窗口超出了水的熱力學(xué)限制。然而，在水系電解液中實(shí)現(xiàn)高能和穩(wěn)健的SEI更具挑戰(zhàn)性，一方面，僅由陰離子還原產(chǎn)物的貢獻(xiàn)使得SEI的形成效率（SFE）較低，另一方面，受到析氫反應(yīng)（HER）的負(fù)面影響SEI的形成質(zhì)量（SFQ）也較低，這會(huì)導(dǎo)致為補(bǔ)償SEI形成而產(chǎn)生的高鋰損耗。

圖1. 富Li₃PO₄固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成策略

中科院物理所索鎏敏等提出了一種高效的策略，通過協(xié)同化學(xué)沉淀-電化學(xué)還原來構(gòu)建自適應(yīng)同步（STS）的穩(wěn)健SEI。在這種情況下，富含Li₃PO₄的強(qiáng)大SEI通過化學(xué)捕獲HER產(chǎn)生的OH^?來觸發(fā)磷酸二氫（H₂PO₄^?）向不溶性固體Li₃PO₄轉(zhuǎn)變的電離平衡，從而在氫的活性位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)智能的固有生長。值得強(qiáng)調(diào)的是，Li₃PO₄的形成不會(huì)額外消耗來自陰極的鋰，而是很好地利用了HER（OH^?）的產(chǎn)物，促使SEI實(shí)現(xiàn)100%的SFE，并將HER電勢推至?1.8V（vs. Ag/AgCl）。

圖2.?Li₃PO₄-SEI的形成與表征

由于Li₃PO₄在水中的優(yōu)異穩(wěn)定性，即使在高含水量的電解液中，也成功地防止了陽極表面的HER，并首次實(shí)現(xiàn)了2.1V高壓水系鋰離子電池（LMO/TiO₂@5%LHPO）。

此外，將快離子導(dǎo)體Li₃PO₄與LMO//10 m LiTFSI//TiO₂@5%LHPO結(jié)合的全電池表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)可逆性、優(yōu)異的倍率能力和值得稱贊的長期循環(huán)穩(wěn)定性。此外，由于10 m LiTFSI電解液的低粘度和冷凝溫度，全電池顯示出卓越的低溫性能，在?20°C下保持超過56%的容量。

圖3.?全電池性能

Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li3PO4-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202317549

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