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【DFT+實驗】ACS Catalysis：Pd0-Pdδ+協同催化氮雜環脫氫制氫

氫作為一種清潔能源在未來替代化石燃料方面顯示出巨大的潛力，但其安全高效的儲運是發展氫經濟的關鍵問題，因此利用液態有機氫載體(LOHC)進行可逆儲氫已引起人們的廣泛關注。然而，由于LOHC深度脫氫能力不理想，氫釋放速率相對較慢，限制了化學儲氫技術的進一步應用。此外，LOHC脫氫催化劑的反應機理和構效關系仍存在爭議，限制了催化劑的合理設計。因此，開發基于材料篩選和結構設計的高性能催化劑是推動可逆儲氫技術發展的關鍵，但其仍然是一個很大的挑戰。

基于此，北京化工大學衛敏和楊宇森等制備了一系列具有可調Pd⁰-Pd^δ+位點的棒狀氧化鋁負載鈀催化劑(Pd/Al₂O₃)，并對其在12H-NECZ脫氫反應中的催化性能進行了評估。通過改變氧化鋁的晶相結構，使其由非晶態(Al₂O₃-A₁和Al₂O₃-A₂)轉變為γ (Al₂O₃-γ)、δ (Al₂O₃-δ)和α (Al₂O₃-α)相，可以方便地調節金屬-載體相互作用(MSI)，從而對Pd的電子結構(Pd⁰-Pd^δ+位點)產生重要影響。

同時，H₂的生成速率隨Pd⁰-Pd^δ+比值的變化呈現出火山曲線，并且3Pd/Al₂O₃-γ催化劑(Pd^δ+/Pd⁰: 0.67)具有最佳的催化性能，反應2.0 h后NECZ選擇性大于99%，氫釋放量為5.79 wt% (理論值)。此外，在180 °C下，該催化劑的周轉頻率(TOF)達到281.2 min^-1，H₂產率達到0.66 mol g_Pd^-1 min^-1，優于目前報道所有的催化劑。

根據實驗和理論計算結果，可以推導出整個12H-NECZ脫氫過程中的Pd⁰-Pd^δ+的協同催化機制：對底物分子具有強吸附能力的表面Pd⁰位點(12H-NECZ，8H-NECZ和4H-NECZ)促進連續的C-H鍵斷裂直到產生NEZC，而脫氫產物(H₂和NECZ)遷移到界面Pd^δ+位點，隨后發生解吸伴隨活性位點的釋放。

總的來說，該項工作通過實驗和理論計算揭示了Pd/Al₂O₃催化劑催化LOHC脫氫的機理，這對高性能化學儲氫催化劑的結構設計具有一定的指導意義。

Highly Efficient Hydrogen Production from Dehydrogenation Reaction of Nitrogen Heterocycles via Pd⁰–Pd^δ+ Synergistic Catalysis. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01522

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