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熊宇杰/吳正翠/盛天Angew：FE>70%！K摻雜Cu2Se助力CO2電還原為乙醇

通過二氧化碳電化學還原反應（CO₂ER）以高選擇性轉化為乙醇是非常需要而具有挑戰性的，其中催化活性位點上反應中間體的演化是關鍵。基于此，中國科學技術大學熊宇杰教授、安徽師范大學吳正翠教授和盛天博士（共同通訊作者）等人報道了在泡沫銅（Cu）上負載鉀（K）摻雜硒化銅（Cu₂Se）納米片催化劑，通過調節CO₂ER中Cu位點與反應中間體之間的相互作用，從而實現高選擇性的生成乙醇。

通過相關表征和密度泛函理論（DFT）計算結合發現，從K到Se的電子轉移可以穩定Cu(I)中間體物種，從而促進線性*CO_L和橋式*CO_B中間體的吸附，進而在CO₂ER過程中協同促進C-C耦合。因此，優化后的比例為11.2% K-Cu₂Se納米片催化劑可以在-0.6 V至-1.2 V的過電位區間內以高選擇性實現CO₂ER催化為乙醇。

此外，11.2% K-Cu₂Se納米片催化劑在過電位為-0.8 V時，局部電流密度達到35.8 mA cm^-2，實現CO₂ER催化為乙醇的法拉第效率（FE）為70.3%，并在0.1 M KHCO₃中具有130 h的優異穩定性。

更重要的是，乙醇在11.2% K-Cu₂Se上的FE在-0.6 V至-1.2 V的區域中超過50%。該工作提出了一種通過在Cu硫化合物中摻雜堿金屬陽離子來控制關鍵反應中間產物演化的策略，從而顯著增強CO₂ER對乙醇的催化作用。

Over 70% Faradaic Efficiency for CO₂ Electroreduction to Ethanol Enabled by K Dopant-Tuned Cu Sites-Intermediates Interaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209268.

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