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由于混合鉛錫（Pb-Sn）鈣鈦礦薄膜組成的窄帶隙子電池不均勻結晶和下埋底鈣鈦礦界面（下界面，即鈣鈦礦光吸收層/電子傳輸層界面），全鈣鈦礦串聯太陽能電池的可擴展制造具有挑戰性。

在此，南京大學譚海仁教授等人在混合錫（Sn）-鉛（Pb）金屬鹵化物鈣鈦礦前驅體中加入一種兩性離子鹽，即氨基乙酰胺鹽酸鹽（AAH），以觸發成分之間的相互作用，包括碘化鉛、碘化錫、甲脒碘化物和溶劑（二甲基甲酰胺和二甲基亞砜）。特別是，AAH鹽和二甲基甲酰胺的配位有效地減緩了鈣鈦礦涂覆到基底上的溶劑釋放。因此，在觀察到結晶之前，將涂覆過程中形成均勻的大面積鈣鈦礦薄膜的時間窗口從10秒延長到100秒。由此產生的全鈣鈦礦疊層太陽能組件的認證功率轉換效率為24.5%，孔徑面積為20.25 cm²，這種方法可能為商業化提供一條可行的途徑。

相關文章以“Homogeneous crystallization and buried interface passivation for perovskite tandem solar modules”為題發表在Science上。

研究背景

太陽能電池在改變能源需求方面發揮著至關重要的作用。由金屬鹵化物鈣鈦礦材料制成的單結太陽能電池顯示出巨大的潛力，在將太陽光轉化為電能方面實現了約26%的效率。這使得它們對光電應用具有吸引力，例如激光器、光探測器和發光二極管。串聯太陽能電池可以打破單結太陽能電池的這一效率限制，減少熱損失并擴大太陽光譜利用范圍，甚至小面積全鈣鈦礦串聯電池的效率可達28%。然而，開發大面積（~20 cm²）全鈣鈦礦串聯模塊具有挑戰性，其在放大鈣鈦礦時難以控制均勻結晶。

鈣鈦礦的可調帶隙確保了全鈣鈦礦串聯太陽能電池的可行性，該電池由寬帶隙（~1.70至1.85 eV）鈣鈦礦頂部子電池和低帶隙（~1.2至1.3 eV）鈣鈦礦底部子電池組成。開發大面積全鈣鈦礦串聯電池的一個主要障礙是效率低，這是由于寬帶隙和低帶隙鈣鈦礦層的非均質結晶。通常，濕鈣鈦礦層需要作為涂層均勻地涂在導電基板上。將鈣鈦礦涂覆到大面積上比將鈣鈦礦涂覆到小面積上需要更多的時間，這種時間的增加使得鈣鈦礦相的不均勻結晶擴散的可能性大幅度增加。因此，有必要制定策略來延長均勻鈣鈦礦薄膜形成的時間窗口。濕鈣鈦礦薄膜的緩慢成核和溶劑的緩慢揮發可以通過可擴展的溶液處理涂層技術延長鈣鈦礦結晶的時間窗口。

內容詳解

二甲基甲酰胺（DMF）和二甲基亞砜（DMSO）的比例影響了涂覆的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜的結晶和形貌。研究發現，DMF：DMSO = 9：1（v/v）是Pb-Sn鈣鈦礦薄膜形貌的最佳選擇，而溶劑比不適當導致形成具有空隙的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜。然后，作者研究了鈣鈦礦薄膜的質量與涂覆處理窗口（Δt）的函數關系，將其定義為涂覆鈣鈦礦油墨所需的時間總和（Δ_t1）和用于將濕膜轉移到加熱階段（Δ_t2）。DMF：DMSO = 9：1（v/v）的對照油顯示出較短的處理窗口，這導致之后刮刀涂覆的 Pb-Sn 鈣鈦礦薄膜上出現針孔。將AAH摻入前驅體油墨中，將Δ_t延長至100 s，并產生無針孔的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜（圖1A），具有大而垂直取向的晶粒，處理窗口影響了Pb-Sn PSC的性能。對照PSCs對Δ_t表現出高敏感性，性能隨著Δ_t的增加而急劇下降，而AAH Pb-Sn PSCs在Δ_t延長時保持相似的性能。

圖1. 涂覆Pb-Sn鈣鈦礦薄膜的均勻性

吸光鈣鈦礦薄膜通常在器件中有兩個觸點——其頂面和底面（埋入界面），界面的質量與鈣鈦礦薄膜的均勻性同樣重要。當將鈣鈦礦薄膜涂覆在基板上時，隨著溶劑的蒸發，薄膜中從上到下的結晶很容易在埋藏界面處引起缺陷，這會導致電荷復合，是一個浪費能量的過程。本文觀察到AAH鹽從鈣鈦礦層頂部到底部的分布增加。底部的AAH⁺離子鈍化了界面缺陷并減少了電荷捕獲，從而最大限度地減少了埋入界面處的復合損失。最終，均勻的高質量鈣鈦礦薄膜和鈍化埋藏界面的協同作用，促進了Sn-Pb低帶隙鈣鈦礦底部子電池的性能提升。先前對大面積寬禁帶鈣鈦礦頂部子電池的研究表明，鈣鈦礦的成分工程會影響結晶的均勻性，并促進涂層過程中大面積高質量鈣鈦礦薄膜的形成。

圖2.?延長處理窗口的機理

圖3.?涂覆Pb-Sn鈣鈦礦薄膜和太陽能電池的光電性能

然而，組件的可靠性是未來商業化的一個關注點。作者觀察到與基于甲脒和甲胺低帶隙鈣鈦礦底部子電池的組件相比，無甲胺（甲脒和銫）鈣鈦礦串聯組件具有更好的操作穩定性、濕熱穩定性和熱循環穩定性。鈣鈦礦中的甲胺在惡劣應力（如熱和光照）下容易揮發，從而引發鈣鈦礦分解，這應該指導全鈣鈦礦疊層組件的穩定性改進。研究結果顯示，本文的研究結果支持對大規模均勻高質量鈣鈦礦薄膜的添加劑工程和涂層技術的關注。進一步提高大面積全鈣鈦礦串聯太陽能組件的效率到34%的預測實際極限是下一個目標。此外，最大限度地減少鈣鈦礦材料在實際室外環境中的年降解，是決定全鈣鈦礦串聯模塊商業能力的關鍵因素。事實上，與主流晶體硅光伏25年的使用壽命相比，還有很大的改進空間。

圖4. 全鈣鈦礦串聯太陽能電池的光伏性能及組件

綜上所述，本文演示了20.25 cm²全鈣鈦礦疊層太陽能組件，認證效率達到24.5%。為了實現這種性能，使用了Good列表中的短鏈緩沖液來均質化鈣鈦礦結晶并鈍化埋底界面，使得全鈣鈦礦疊層太陽能電池實際上可以達到30%的效率。同時，由于Pb-Sn晶胞中的低吸收、光反射和吸收效率低，低Jsc仍然是主要的瓶頸，其可以通過光管理、加厚具有長載流子擴散長度的 Pb-Sn吸收層以及減少模塊中的死區來解決。此外，鈣鈦礦-C60界面造成的V_oc損失可以通過利用可擴展的后處理鈍化方法來抑制，如化學鈍化或僅與3D/3D異質結集成，但其均勻沉積仍有待開發。在穩定性方面，用惰性電極（如導電透明氧化物）代替金屬電極，用熱穩定的金屬電極代替隧道復合結，將進一步增強所有鈣鈦礦串聯模塊的耐久性。

Han Gao?, Ke Xiao?, Renxing Lin?, Siyang Zhao, Wenliang Wang, Sergey Dayneko, Chenyang Duan, Chenglong Ji, Hongfei Sun, Anh Dinh Bui, Chenshuaiyu Liu, Jin Wen, Wenchi Kong, Haowen Luo, Xuntian Zheng, Zhou Liu, Hieu Nguyen, Jin Xie, Ludong Li, Makhsud I. Saidaminov, Hairen Tan*, Homogeneous crystallization and buried interface passivation for perovskite tandem solar modules, Science. (2024). 10.1126/science.adj6088

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