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復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs）中的填料主要負(fù)責(zé)增強(qiáng)鋰離子的導(dǎo)電性，但幾乎不調(diào)節(jié)固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）的形成。

清華深研院康飛宇/賀艷兵/柳明AM：混合SEI助力固態(tài)鋰金屬電池2200次循環(huán)！

圖1.?CSE的制備和表征

清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院康飛宇、賀艷兵、柳明等提出了一種界面反應(yīng)策略，采用獨(dú)特的介電NaNbO₃（NNO）填料與聚偏二氟乙烯（PVDF）基體（PNNO）結(jié)合，在Li-CSEs界面上定制堅(jiān)固的氟化Li/Na雜化SEI。

Li_0.025Na_0.975NbO₃（LNNO）是通過(guò)在NNO中進(jìn)行Li⁺和Na⁺取代而形成的，并且取代的Na⁺參與SEI的形成。富含NaF/LiF的堅(jiān)固SEI對(duì)Li⁺遷移表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電性和高楊氏模量（8.01GPa），這在固態(tài)鋰金屬電池的高面容量下實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)期的鋰沉積/剝離循環(huán)。此外，介電NNO可以誘導(dǎo)PVDF的高介電β相的形成，以促進(jìn)鋰鹽的離解，并產(chǎn)生更多可移動(dòng)的Li⁺，從而實(shí)現(xiàn)PNNO-5（5.56×10^-4 S cm^-1）的高離子電導(dǎo)率。

圖2.?LiF/NaF-SEI雜化物的形成機(jī)制

結(jié)果，使用PNNO電解質(zhì)的Li/Li對(duì)稱電池在3 mAh cm^-2的高面積容量下維持超過(guò)600小時(shí)的長(zhǎng)期循環(huán)。固態(tài)NCM811/Li電池可以在2C下穩(wěn)定循環(huán)2200次，并在-20℃下表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

此外，當(dāng)與高負(fù)載陰極（10 mg cm-2）配對(duì)時(shí)，固態(tài)NCM811/Li電池也顯示出顯著提高的電池穩(wěn)定性，顯示出固態(tài)鋰金屬電池商業(yè)化的巨大前景。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)安全穩(wěn)定的固態(tài)鋰金屬電池提供了一種在復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)中進(jìn)行界面工程的填料的新設(shè)計(jì)原理。

圖3.?固態(tài)NCM/Li電池的電化學(xué)性能

Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202311195

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