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?合工大宏發(fā)/平煒煒EnSM：納米石榴石骨架衍生的高性能復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)膜

復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）可以提高氧化物SSEs的柔性，以降低電解質(zhì)和電極之間的界面電阻。然而，復(fù)合SSEs中的陶瓷納米填料在高含量下會發(fā)生團聚，從而降低離子電導(dǎo)率。

圖1.?UHS法制備三維多孔SSE骨架的示意

合肥工業(yè)大學(xué)項宏發(fā)、平煒煒等采用超高速高溫?zé)Y(jié)（UHS）和流延相結(jié)合的方法制備了連續(xù)的納米晶體Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）骨架。由于前驅(qū)體的燒結(jié)時間較短（約為5s），LLZTO晶粒被限制在約300nm，鋰損失有限。

即使在微量溶劑（3wt%）條件下，復(fù)合SSE膜也表現(xiàn)出5×10^?4 S?cm^?1的離子電導(dǎo)率?，比DOL電解質(zhì)（1×10^?5 S·cm^?1，8 wt%溶劑），進(jìn)一步證明了納米晶體LLZTO骨架的高鋰離子導(dǎo)電性。此外，復(fù)合SSE膜的臨界電流密度為3.4 mA·cm^?2，是陶瓷聚合物SSEs的最高報告值之一。

圖2.?復(fù)合SSEs的制備及表征

實驗顯示，Li/復(fù)合SSEs/Li對稱電池可以在0.2至0.4 mA·cm^?2的電流密度下循環(huán)~120 h。LiFePO₄/LLZTO-PEGDA復(fù)合SSEs/Li全電池在50次循環(huán)后表現(xiàn)出約150 mAh·g^?1的高比放電容量，庫侖效率約為97%。

為了探索大尺寸復(fù)合電解質(zhì)膜的可加工性，這項工作還展示了一個軟包（2?×?5cm），其具有約150 mAh·g^?1的高比容量，并且循環(huán)25次后容量保持率約94.5%。這項工作為制備用于高能量密度全固態(tài)電池的納米晶體陶瓷SSE骨架鋪平了新的道路。

圖3.?電化學(xué)性能研究

A Nanocrystal Garnet Skeleton-Derived High-Performance Composite Solid-State Electrolyte Membrane. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103140

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