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廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES:基于全電化學活性硅陽極的超高性能固態電池

廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES:基于全電化學活性硅陽極的超高性能固態電池
鋰-硅合金由于其高的離子/電子導電性而被認為是先進硅基固態電池的關鍵陽極材料。然而,鋰-硅合金中的高鋰含量增加了電池充電過程中鋰枝晶生長和軟短路的風險。
廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES:基于全電化學活性硅陽極的超高性能固態電池
圖1. Li21Si5合金的自發反應示意以及與作為陽極的性能改善演示
廈門大學黃巍、王鳴生、陳松巖等開發了一種全電化學活性Si/Li21Si5復合陽極,其結構合理,Li21Si5和純Si的比例得到了優化。具體而言,這項工作利用微米Si氧化層中的缺陷,首先通過快速自發的Li-Si合金化反應單獨合成了Li21Si5合金,然后通過冷壓將其與Si顆粒混合。在這種復合陽極中,Li21Si5晶粒均勻分布在Si顆粒之間,并作為Si的軟緩沖。
由于Li21Si5晶粒和Si顆粒之間的自放電有限,Li21Si5合金可保持鋰飽和狀態,并起到鋰補充的作用。同時,它還能在負極中構建導電網絡,促進鋰離子的傳輸并促使其儲存在硅顆粒中,從而避免形成枝晶。
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圖2.?Si/Li21Si5陽極的設計與表征
因此,Si/Li21Si5基固態電池在17.9 mAh cm?2下實現了97.8%的超高首效和18.8%的超低膨脹率,在1C下經過1000次循環后容量保持率達到66.7%,在60C下經過1000次循環后容量維持率達到52.9%。據作者所知,這是迄今為止報道的最佳結果。總體而言,這項工作為制備高性能鋰-硅合金陽極提供了一種有效的策略,并對其在先進固態電池中的工作機制提供了新的見解。
廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES:基于全電化學活性硅陽極的超高性能固態電池
圖3.?Si/Li21Si5基固態電池的電化學性能
All-electrochem-active silicon anode enabled by spontaneous Li-Si alloying for ultra-high performance solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee03877g

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