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【機器學習】北林/人大PCCP：機器學習指導分析層狀雙氫氧化物（LDHs）的析氧活性

研究背景

現代社會使用的大部分能源是化石燃料生產，但會污染環(huán)境，并導致全球變暖。因此，氫氣也被認為是未來的新能源。電化學水分解是一種主要的制氫方法。它的半反應之一是析氧反應（OER），它表現出緩慢的動力學和高過電位。然而，使用合適的催化劑可以克服這兩個問題。層狀雙氫氧化物（LDHs）由于其可調的性質，是析氧反應的優(yōu)良催化劑。但可調節(jié)性質和其他因素之間的相互作用并不總是有利于LDHs的OER催化活性。因此，北京林業(yè)大學薛智敏和中國人民大學牟天成等人應用機器學習（ML）來預測LDHs的C_dl值。利用化學成分、結構形態(tài)、電極、載體和測試條件作為關鍵特征，測試了14種不同的算法，然后將所得的C_dl值擬合到ML模型中。使用Pearson系數相關性對13個特征進行評估。此外，還構建了一個模型來預測OER的LDHs過電位。最后，使用實驗數據測試了ML算法的預測能力，并確實獲得了可靠的性能。

模型與實驗方法

數據來源于在科學網搜索“LDH”、“OER”和“overpotential”關鍵字的文獻數據。作者選用了催化材料的化學成分、催化劑形態(tài)、載體、測試條件四個標準中的13種性質作為輸入特征，將C_dl值作為目標值。選擇了0，1編碼方法對數據進行編碼，提高模型預測精度。數據被隨機分為訓練集和測試集，比例為8:2。使用Pytorch和Scikit-Learn軟件包對14種ML算法進行軟件操作，通過十倍交叉驗證的網格搜索來確定超參數。采用決定系數（R²）和均方誤差（MSE）兩個指標進行了評估，反映模型的準確性。

在實驗驗證中采用水熱法進行實驗，通過掃描電子顯微鏡（SEM，Hitachi SU8010）對樣品的元素和形態(tài)進行了表征。應用能譜儀（EDS）對元素圖譜圖像進行了表征。使用三電極CHI 660 E電化學工作站在1M KOH電解質中進行電化學分析。

結果與討論

表面積（C_dl或ECSA）確保了底物的活性位點和反應物之間的反應。因此，期望從有效的催化劑獲得高的C_dl值。我們評估了14種不同ML算法的結果，以預測LDHs的C_dl值（圖1和2）。

圖1 本工作中為LDHs-C_dl預測設計的工作流程

圖2 對應的特征表示兩種不同的特征表示方法（綠色：原子數表示，橙色：二進制表示）

模型訓練和評估

本文使用線性模型、樹模型和深度學習方法，分別測試了ML模型預測性能，其性能如圖3所示。在這些方法中，ANN、RF和XGBR的算法表現出最好的性能，R²和MSE分別為0.839和0.0694、0.822和0.0767以及0.778和0.0954。Bagging回歸和Gaussian過程回歸等算法的預測性能較差，這進一步證明了簡單線性算法在復雜建模和預測情況下應用的局限性。然后應用了網格搜索來提高ML模型的性能。然而，R²和MSE值并沒有顯著改善。這是因為實驗數據是由人工收集的，可能遺漏了一些關鍵信息，在一定程度上影響了結果的準確性。

圖3 （a）本工作中應用的機器學習算法在測試集中的兩個評估方法（R²和MSE）得分（b）人工神經網絡在訓練集（紅點）和測試集（藍星）中預測的logC_dl值和實驗logC_dl的對角線散點圖

為了更深入地探索深度學習結構和參數的復雜性，作者采用Shapley加法比較了RF和XGBR模型的結果。前13個特征中的大多數屬于與電極類型、載體、測試條件和化學成分相關的性質（見圖4）。首先，電極類型特征提供了與材料相關的信息，因為電極可以直接影響LDH的生長行為。其次，與元素相關的功能也是極其重要的。通過SHAP分析的表明，Ni的存在可能會損害C_dl，這揭示了C_dl的復雜機制。AN58（Ce）在RF模型中的所有元素特征中具有第二大SHAP值。因此，在LDHs中Ce的存在會影響晶體形態(tài)，使LDHs晶格畸變,破壞晶體生長，進而導致C_dl增加。此外，本文還評估了剝落對C_dl表現出較高的影響，發(fā)現預計高剝離程度將導致LDH形態(tài)的小厚度，并將提供更多的活性位點。因此，剝離預計會對C_dl值產生積極影響，

圖4 前13個特征的相對重要性及其對模型輸出的平均影響（基于隨機森林回歸）

本文計算了Pearson相關系數，以進一步估計特征對的關聯。前13個特征的Pearson系數的大多數絕對值低于0.5（見圖5），這表明特征對之間不太可能存在線性相關性。其中，AN58/電負1特征對表現出較高的Pearson系數，尤其是當Ce存在時，進一步證實了在LDHs中Ce的存在應該有利于LDHs的電催化性能。根據預測目標C_dl和前13個特征之間的Pearson系數。發(fā)現AN58、Ele1、Ele2和Electronegativity1與C_dl具有很高的相關性，這表明這些特征所提供的信息對C_dl的測定非常重要。此外，AN58在所有這些特征之間具有最高的皮爾遜系數，再次證明了Ce元素在LDHs的C_dl調節(jié)中的獨特性質。

圖5 對應特征之間的Pearson相關系數值

本文設計的ML模型總體目標是對在OER期間提高LDHs電化學性能的做出指導。其中，反映這一點的主要參數是過電位。因此，本文構建了上述所有特征與過電位之間的ML模型，只有XGBR和梯度增強回歸模型R²分別顯示為0.574和0.539（見圖S6）。為了克服這個問題R²較低的問題，添加了過電位的測量條件作為額外特征，預測精度成功提高（見圖第6a）。此外，對八份出版物數據的過電位也實現了可接受的預測結果（見圖6b）

圖6（a）機器學習算法在測量條件下預測過電位的測試集中的兩個度量（R²和MSE）的得分（b）使用該模型（基于人工神經網絡）獲得的實驗（紅色：左側柱）和預測（藍色：右側柱）過電位（c）使用該模型（基于人工神經網絡）獲得的Ni-LDH、NiMn-LDH和Ni₄Mn₄Ce₁-LDH的實驗（紅色：左側柱）和預測（藍色：右側柱）過電勢，以及Ni-LDH（綠色）、NiMn-LDH（紅色）和Ni₄Mn₄Ce₁-LDH（藍色）的LSV極化曲線附在左上角

為了進一步驗證機器學習模型并測試其泛化能力，本文將之前未使用的三份出版物中的數據和特征(Pub-1、Pub-2和Pub-3（見圖7a）)作為測試集應用于ML模型。雖然實驗獲得的Cdl值范圍很大，但本文的模型能夠高精度地預測Cdl值，有力地驗證了ML模型的預測能力。

其次，進一步通過實驗制備了三種LDHs以檢查ML模型的預測能力。本實驗只做了原始數據不存在的Ni-LDH、NiMn-LDH和Ni₄Mn₃Ce₁-LDH三種LDHs（如圖6c和7a）。進一步根據SEM，證實LDHs是納米片狀的晶體形態(tài)，并通過EDS證實了NiMn-LDH中存在Ni、Mn，Ni₄Mn₃Ce₁-LDH中存在Ni、Mn、Ce（如圖7b）。通過C_dl的測試結果得出的結論與SHAP分析過程中發(fā)現的一致。

此外，三個LDH的SEM圖像揭示了Ni₄Mn₃Ce₁-LDH中的納米片（圖7c，iii）比NiMn-LDH中的納米片更稀疏（圖7c，ii），導致更高的反應位點暴露和更高的C_dl。此外，還通過ML模型測量和預測了三種LDHs的過電位（見圖6c），這也表明Ce可以促進OER活性，而Mn可能阻礙這種活性。結果驗證了ML模型用于指導化學材料設計的潛力。

圖7 （a）使用該模型（基于人工神經網絡）獲得的實驗（紅色：左側柱）和預測（藍色：右側柱）對數C_dl值（b）針對Ni-LDH（紅色）、NiMn-LDH（藍色）和Ni₄Mn₃Ce₁-LDH（綠色）納米片的不同掃描速率繪制的充電電流密度差異（c） Ni-LDH（i）、NiMn-LDH（ii）和Ni₄Mn₃Ce₁-LDH（iii）的SEM和EDS圖像

結論與展望

本文開發(fā)了一個ML模型來預測LDHs的C_dl值，并應用了一些特征描述了催化劑的性能和C_dl值的測量條件。隨后本文采用SHAP分析了其重要性，發(fā)現將Ce摻入LDHs中增加C_dl值的能力，LDHs的納米片形態(tài)是最理想的。還添加了過電位的測量條件作為構建ML模型的特征，并且ML模型可以成功地預測OER的LDHs過電位。然而，需要額外的特征來進一步改進ML模型。

最后，本文使用了一個測試集獨立驗證了ML模型的預測準確性，并獲得了與初始標簽幾乎相同的結果，進一步證明ML預測的可靠性。此外，通過實驗制備了三種不同的LDH，將實驗測試的C_dl值和過電位與ML模型預測的值相對比，發(fā)現ML模型預測的趨勢與在這些LDH的實驗數據中觀察到的趨勢非常相似。

文獻信息

Wei C, Shi D, Zhou F, et al. Analysis of the oxygen evolution activity of layered double hydroxides (LDHs) using machine learning guidance[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2023, 25(11): 7917-7926.

https://doi.org/10.1039/D2CP06052C

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