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?華科黃云輝/許恒輝/裴非AFM：阻燃聚氨酯基固態(tài)聚合物電解質(zhì)用于鋰金屬電池

固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）作為下一代儲(chǔ)能裝置已受到廣泛關(guān)注。然而，易燃、機(jī)械強(qiáng)度低、離子電導(dǎo)率低等缺點(diǎn)限制了固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的進(jìn)一步發(fā)展。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝，許恒輝，裴非等人通過(guò)共價(jià)鍵將反應(yīng)性阻燃單元引入聚合物框架，以產(chǎn)生不可燃和可拉伸的聚氨酯基SPEs。同時(shí)，通過(guò)接枝剛性苯環(huán)單元提高了聚合物主鏈的機(jī)械強(qiáng)度，顯著抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)。因此，這些易燃的SPE在與火焰接觸6秒后不會(huì)燃燒。此外，獲得的SPE將電化學(xué)穩(wěn)定性窗口擴(kuò)展至5.1 V。含溴的小單體在鋰金屬表面分解，產(chǎn)生富含LiBr的固體電解質(zhì)界面(SEI)。Li|SPEs|Li對(duì)稱電池在0.2mA cm^-2和0.2 mAh cm^-2下可提供超過(guò)2100小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)壽命。匹配正極的LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂|SPEs|Li電池在0.3C下循環(huán)330次后提供142.1 mAh g^-1容量，容量保持率為85.2%。

圖1. 電化學(xué)性能及理論計(jì)算

總之，該工作通過(guò)在聚合物主鏈上接枝不可燃鏈，提出了一種本質(zhì)不可燃的彈性PU基PCL-MDI-DBNPG固態(tài)聚合物電解質(zhì)。PCL軟段上豐富的含氧官能團(tuán)提高了電導(dǎo)率和Li⁺的遷移數(shù)，而MDI被選為硬段以提高聚合物的機(jī)械強(qiáng)度。PU分步生長(zhǎng)反應(yīng)提供的高密度氫鍵賦予PCL-MDI-DBNPG彈性和自修復(fù)能力，以適應(yīng)Li⁺電鍍和剝離過(guò)程中電極的體積變化，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI電解質(zhì)的Li對(duì)稱電池可提供超過(guò)2100小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)能力。

更重要的是，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI電解質(zhì)和集成LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂陰極的組裝電池在0.3C下循環(huán)330次后可提供142.1 mAh g^-1，容量保持率為85.2%。因此，該工作制備的SPE為制造高能量密度和安全的SSLMBs的提供了新的方向。

圖2. 電池性能

Flame-Retardant Polyurethane-Based Solid-State Polymer Electrolytes Enabled by Covalent Bonding for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310084

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