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低溫電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是可持續(xù)生產(chǎn)燃料和增值化學(xué)品最有前途的方法之一。然而，CO₂RR系統(tǒng)中陽(yáng)極的析氧反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)緩慢，且O₂的產(chǎn)生往往會(huì)導(dǎo)致碳的損失，進(jìn)一步降低能源效率: 在陰極形成的碳酸鹽或碳酸氫鹽可以通過水電解質(zhì)或陰離子交換膜(AEM)遷移到局部pH值較低的陽(yáng)極，最終導(dǎo)致CO₂和O₂一起釋放。最近的研究表明，熱力學(xué)和/或動(dòng)力學(xué)上更有利的有機(jī)物電氧化是合適的OER替代品，其能夠降低能量投入和過電位損失，同時(shí)共同生產(chǎn)增值產(chǎn)品。

基于此，武漢大學(xué)晏寧課題組設(shè)計(jì)出了一個(gè)CO₂RR直接耦合氫氧化反應(yīng)(HOR)的電池，并以CO₂-CO和CO₂-甲酸鹽作為模型反應(yīng)來(lái)展示其有效性。

該電池含有Ni(OH)₂/NiOOH中間層，夾在CO₂RR氣體擴(kuò)散電極(GDE)和HOR GDE之間，以分離CO₂RR和HOR，同時(shí)消除緩慢的氧催化作用。在反應(yīng)過程中，CO₂RR GDE上發(fā)生CO₂轉(zhuǎn)化為CO和甲酸鹽過程，同時(shí)將Ni(OH)₂氧化為NiOOH。與OER半反應(yīng)相比，Ni(OH)₂的氧化是一個(gè)單電子轉(zhuǎn)移過程，所需過電位小得多。隨后，NiOOH和HOR GDE共同作用發(fā)生2NiOOH+H₂→2Ni(OH)₂反應(yīng)，部分補(bǔ)償CO₂RR過程中消耗的能量。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，該電池在低于0.9 V (50 mA cm^-2)的電壓下以高選擇性(高達(dá)95.3%)和穩(wěn)定性(> 100小時(shí))產(chǎn)生氣體(CO)或可溶性(甲酸鹽)產(chǎn)物方面具有高度靈活性，同時(shí)使用Ni(OH)₂/NiOOH解耦電極反應(yīng)可有效減輕HOR催化劑中毒，同時(shí)抑制陽(yáng)極碳損失。重要的是，將該反應(yīng)體系與AEM或SOEC耦合，總極化損失和能耗可降低42%。

總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作展示了將CO₂電解與氫經(jīng)濟(jì)相結(jié)合的可行性，為后續(xù)開發(fā)各種新興能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存方法以提高能源/成本效益提供了范例。

Integrating hydrogen utilization in CO₂ electrolysis with reduced energy loss. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-45787-x

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武漢大學(xué)Nature子刊：氫氧化耦合CO2電還原，可有效降低能量損失

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