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包信和/傅強JACS：限域誘導氧化物上形成InOx納米層，有效增強CO2加氫反應

封閉的納米空間通常對其內部空腔中的化學反應具有顯著的限制作用，雖然客體原子/分子/團簇與開放的主體表面之間也存在類似的相互作用，但是開放的表面/界面的限制還沒有像在封閉空間中那樣被廣泛研究。最近的研究表明，含有配位不飽和位點(CUS)的亞穩客體納米層可以穩定在開放的主體表面上，這已經通過在貴金屬表面上形成缺陷氧化物納米島來證明。這表示開放的固體表面可以發揮類似于封閉的納米空間的限制作用來穩定CUSs。因此，可以在最常用的載體(如氧化物)的開放表面上獲得高密度的配位不飽和活性位點，以及了解氧化物-氧化物界面限制效應。

氧化銦(In₂O₃)及其負載型催化劑在CO₂加氫反應中受到了廣泛關注。具有豐富的表面氧空位的部分還原In₂O₃活性很高，但在其含H₂的氣氛中易發生過度還原和燒結。實現In₂O₃的高度分散、高活性和高穩定性的CUSs是一個重要但具有挑戰性的課題。

近日，中國科學院大連化物所包信和和傅強等研究了In₂O₃-TiO₂催化劑在逆水煤氣變換(RWGS)反應中的界面限域效應。異位和原位表征表明，反應誘導的In₂O₃催化劑從游離的納米顆粒分散到覆蓋在TiO₂主體表面的納米層，界面限制的亞穩態InO_x納米層有利于表面氧空位的形成和CO₂的吸附，而形成的In-O-Ti鍵抑制了界面限制的In₂O₃過度還原為In⁰，從而穩定了In₂O₃的CUSs，提高了催化性能。此外，通過循環還原-氧化處理可以實現In₂O₃的分散和聚集，其中In⁰物種是In₂O₃動態演化的中間體，TiO₂表面的羥基(-OH)是分散的In₂O₃的錨定位點。

此外，具有不同形貌(納米立方體，納米顆粒和微米顆粒)的In₂O₃都可以分散到TiO₂顆粒表面，其中較小的In₂O₃顆粒表現出更快的分散速率。這些結果表明，In₂O₃-TiO₂分散具有普遍性，In₂O₃和TiO₂之間的距離越近，越有利于In₂O₃的反應分散。還有就是，界面限制效應也可以誘導In₂O₃向其他氧化物分散，進一步證實了反應誘導的In₂O₃在氧化物載體上的分散以及用于增強In₂O₃和各種氧化物之間的催化性能的界面限制效應的普遍性。

總的來說，該項工作所提出的氧化物/氧化物催化體系的界面限域效應有助于進一步研究負載型金屬氧化物催化劑的結構-性能關系，也為合理設計高性能的氧化銦基催化劑提供了理論指導。

Confinement-induced indium oxide nanolayers formed on oxide support for enhanced CO₂ hydrogenation reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13355

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