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本文主要討論NEMD。眾所周知，如何建立非平衡對于計算結果影響極大。其中的主要問題包括：
1．體系長度、熱源長度、熱源類型很大程度上會影響計算結果，導致了對于同樣的原子模型，同樣的相互作用勢，算出來的熱導率不一樣。
2. 提取熱導率的方式也會影響計算結果。有時在熱源附近會有明顯的非線性現(xiàn)象，因此一般用線性區(qū)間的溫差和溫度梯度來提取熱導率。因為計算有尺寸效應，因此一般使用線性外推的方式來得到體塊材料的熱導率。
3. NEMD兩側邊界的形貌會明顯影響界面熱阻的計算結果(Liang and Keblinski Phys. Rev. B 90, 075411,2014)。
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上述問題直接導致了對NEMD計算結果缺乏真正的理解。那么，NEMD是否有統(tǒng)一的基于聲子圖像的物理解釋呢？
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圖1.(a) Langevin熱源的NEMD和定溫邊界條件的BTE的溫度與熱流分布對比。(b) NHC熱源的 NEMD和均勻內熱源的BTE的溫度與熱流分布對比。(c) Langevin熱源的 NEMD和定溫邊界條件的BTE的聲子支溫度對比。(d) NHC熱源的 NEMD和均勻內熱源的BTE的聲子支溫度分布對比。
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圖2. (a) 采用Langevin熱源的NEMD模擬的物理圖像。(b) 采用Nose Hoover熱源或Velocity rescaling熱源的 NEMD模擬的物理圖像
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基于這些理解，前言中提到的NEMD的問題也就迎刃而解了。我們認為，
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- 體系的長度會造成熱導率結果的不同，就是聲子的彈道輸運導致的。在本公眾號早期的一篇文章中有介紹過，這個效應也在NEMD和BTE中都有過很多研究。
- 不同的熱源類型會造成不同的結果，這是因為熱源加載方式本質上是不同的。Langevin熱源保證了內部的聲子都處于平衡態(tài)，而Nose Hoover、Velocity rescaling等熱源內部的聲子都偏離了平衡態(tài)（如圖1(c)和1(d)）。
- 如何提取熱導率？基于上述理解，就可以得到一個比較推薦的提取方案：可以采用Langevin熱浴建立非平衡，然后利用熱浴的溫差（而非溫度梯度）除以熱流的方式來提取熱導率。這樣的數(shù)值即為名義熱導率（Apparent thermal conductivity）。這種定義在BTE和朗道方法中一直被廣泛采取。這種方法計算出的結果在彈道極限下可以和Atomistic Green’s function的結果一致（Li et al, Journal of Chemical Physics, 151, 234105, 2019）。而Nose Hoover中，無法明確的定義溫差，而且計算結果和熱浴長度有關。
- 對于邊界形貌這個問題，采用Langevin熱源，聲子不會與邊界發(fā)生散射，因此NEMD兩側邊界的形貌也不會對結果造成影響；采用Nose Hoover熱源或者Velocity rescaling熱源，聲子與邊界發(fā)生散射，NEMD兩側邊界的形貌均對結果造成影響（如圖3(c)和3(d)）。
圖3. (a)不同Langevin熱源長度的NEMD模擬溫度場結果。(b)不同Nose Hoover熱源長度的NEMD模擬溫度場結果。(c)采用Langevin熱源不同邊界形貌的NEMD模擬溫度場結果。(d)采用Nose Hoover熱源不同邊界形貌的NEMD模擬溫度場結果。(e)不同邊界形貌的NEMD模擬域，和圖(c) 和(d)中的圖例對應。
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論文信息：
Yue Hu, Tianli Feng, Xiaokun Gu, Zheyong Fan, Xufeng Wang, Mark Lundstrom, Som S. Shrestha, Hua Bao*.Unification of nonequilibrium molecular dynamics and the mode-resolved phonon Boltzmann equation for thermal transport simulations. Phys. Rev. B 101, 155308,2020
https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.101.155308
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