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角分辨光電子能譜(ARPES)簡介

作者介紹

大家好,我是2020級研究生李遲昊,來自張童老師課題組。浙江杭州人,中共黨員,熱愛打羽毛球。

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大家好,我是2020級直博生郭楠,來自張童老師課題組。湖北荊門人,中共黨員,熱愛美食和美景,和一切動(dòng)聽的聲音。

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我們組的研究對象是復(fù)雜量子材料及其微結(jié)構(gòu),研究手段是角分辨光電子能譜(ARPES)和掃描隧道顯微鏡(STM)。ARPES作為測量晶體電子結(jié)構(gòu)最直接的手段,在凝聚態(tài)物理實(shí)驗(yàn)中發(fā)揮著巨大的作用,今天我們來給大家介紹ARPES的原理及應(yīng)用。

下面有請李遲昊與郭楠同學(xué)大家介紹ARPES技術(shù)!

基本原理[1]

角分辨光電子能譜(ARPES)簡介

ARPES基于光電效應(yīng),光照射到材料上并被電子吸收,然后電子從材料中逸出。ARPES作為一種光譜工具,人們可以利用光發(fā)射過程的運(yùn)動(dòng)學(xué)來推斷電子從材料發(fā)射之前的結(jié)合能角分辨光電子能譜(ARPES)簡介和晶體動(dòng)量hk。常見的ARPES測量過程如下:一個(gè)單晶樣品被能量為的單色光照射,導(dǎo)致電子在所有可能的方向上進(jìn)行光發(fā)射。這些電子的一小部分由光電發(fā)射光譜儀收集,該光譜儀記錄每個(gè)檢測到的電子的動(dòng)能角分辨光電子能譜(ARPES)簡介和發(fā)射角(?, φ)。這里?是相對于表面法線的極角,而?是通常相對于實(shí)驗(yàn)幾何或晶軸定義的方位角。基于能量和動(dòng)量守恒,可以推導(dǎo)出發(fā)射前和發(fā)射后電子態(tài)之間的以下關(guān)系:

角分辨光電子能譜(ARPES)簡介

其中,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是材料表面功函數(shù),角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是電子動(dòng)量平行于樣品表面的分量,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是光電子動(dòng)能,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是電子發(fā)射前的束縛能。

由于晶體結(jié)構(gòu)的離散面內(nèi)周期性,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介在整個(gè)光電發(fā)射過程中是守恒的(以面內(nèi)倒易晶格矢量角分辨光電子能譜(ARPES)簡介為模)。正交分量角分辨光電子能譜(ARPES)簡介在通過表面的過程中不守恒,但可以在某些假設(shè)下推導(dǎo)出來。光發(fā)射過程的能量如下圖所示。請注意,角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是相對于樣品的真空能級 Evac 定義的。通常我們關(guān)注的能量不是依賴于 hν 的角分辨光電子能譜(ARPES)簡介,而是相對于費(fèi)米能級角分辨光電子能譜(ARPES)簡介而定義的束縛能角分辨光電子能譜(ARPES)簡介。在實(shí)踐中,對應(yīng)于角分辨光電子能譜(ARPES)簡介角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是通過將費(fèi)米-狄拉克分布擬合到與樣品電接觸的多晶金屬的光譜來校準(zhǔn)的,電接觸使得它們的費(fèi)米能級相等[2]

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2.設(shè)備

2.1分析器

析器的作用是分離不同能量的光電子,并分析這些光電子的動(dòng)量信息。現(xiàn)代光譜儀具有透鏡元件,可用于記錄電子的角度或空間分布。ARPES實(shí)驗(yàn)使用角度分布。探測器可以記錄光電子的能量分布和角分布,這可以追溯到光電子發(fā)射前單粒子光譜函數(shù)[1]。我們常用的是半球型分析器,具有兩組同心電極,產(chǎn)生徑向電場。光電探測器可以記錄不同動(dòng)能的電子沿著徑向維度分布的光電流。一般來說,分析器的能量分辨率可以到1meV,角分辨率小于0.1°。影響ARPES能量分辨率的主要因素主要來自入射光的單色性。

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分析器示意圖[1]

2.2光源

2.2.1 氦燈(21.2eV)、激光等實(shí)驗(yàn)室常用光源

我們所說的氦燈,是一種以氦氣為工作物質(zhì),放電發(fā)光的燈。氣體在高壓環(huán)境下被電離,最終回到電中性并發(fā)出光。由于氣體分子的能級是一定的,在一定壽命條件下,可以認(rèn)為氣體離子中和后發(fā)出的光只有某些特定波長。氦燈主要發(fā)出21.2eV和40多eV兩種能量的光,其中21.2eV的光是表面敏感的,符合表面物理的主題。我們一般通過單色器,選取21.2eV開展ARPES研究。在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中,由于氦離子存在壽命等原因,發(fā)出的光是存在一定展寬的,導(dǎo)致能量分辨率有限;氦燈發(fā)出的光是非極化的,無法通過選擇定則研究特定能帶,會(huì)看到費(fèi)米面附近所有的能帶。由于能量分辨率受限,多條相近的能帶較難分辨,多少有些“雪上加霜”的意味。總的來說,氦燈是一種相對廉價(jià),維護(hù)成本低,足夠開展表面物理研究的光源。

我們知道,激光的單色性很好,光子能量一般只能到達(dá)10eV。這樣的光可以探測的布里淵區(qū)面積有限,但是優(yōu)點(diǎn)是非表面敏感,能量分辨率好,光斑較小,適用于研究比較小的單晶樣品。

2.2.2? ?同步輻射實(shí)驗(yàn)[3]

同步輻射(Synchrotron radiation)泛指以相對論速度運(yùn)動(dòng)的帶電粒子因在外加磁場中加速而發(fā)出的輻射。相較在家做實(shí)驗(yàn)(泛指氦燈等光源的ARPES系統(tǒng)),同步輻射因輻射光強(qiáng)度大、可以根據(jù)需求變更光子能量、相干性強(qiáng)等優(yōu)勢,被廣大ARPES科研民工喜愛。

電子在環(huán)形粒子加速器中以相同能量做圓周運(yùn)動(dòng),產(chǎn)生同步輻射。同步輻射可以基于洛倫茲力的相關(guān)知識(shí)簡單了解。我們知道,洛倫茲力可以寫為:

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這里角分辨光電子能譜(ARPES)簡介指的是回旋半徑。對于相對論尺度的粒子,動(dòng)量可以寫成:

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這里角分辨光電子能譜(ARPES)簡介是以粒子靜止能量為單位的電子能量。這樣,可以得到相對論尺度的粒子的回旋半徑為:

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根據(jù)電動(dòng)力學(xué)的相關(guān)討論,一個(gè)加速運(yùn)動(dòng)的粒子發(fā)出的輻射電場與視在加速度成正比。相對論速度的粒子發(fā)出的輻射被壓縮到一個(gè)緊密準(zhǔn)直的高度定向圓錐中,波長包含從遠(yuǎn)紅外到硬X射線區(qū)域。值得一提的是,由于電子的加速度嚴(yán)格水平,同步輻射是極化光,可以根據(jù)選擇定則觀測不同的能帶。現(xiàn)有同步輻射光源通常外加扭擺器(wiggler)或波蕩器(undulator)以施加交替磁場,驅(qū)動(dòng)電子沿著振蕩路徑前行,進(jìn)一步促使電子發(fā)生同步輻射。

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波蕩器工作原理示意圖

3.APRES能做什么?

可以研究費(fèi)米面附近的局域能帶結(jié)構(gòu),包括但不限于:重費(fèi)米子材料(研究低溫下局域的4f電子逐漸巡游的行為)、拓?fù)洳牧希ɡ缤負(fù)浣^緣體的Dirac cone)、高溫超導(dǎo)(銅基超導(dǎo)體如Bi2212、Bi2223體系,鐵基超導(dǎo)體如FeSe體系)。

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參考文獻(xiàn):

[1]? https://arpes.stanford.edu/

[2] Sobota J A ,? He Y ,? Shen Z X . Electronic structure of quantum materials studied by angle-resolved photoemission spectroscopy[J].? 2020.

[3]???? Als-Nielsen J., 封東來譯. 現(xiàn)代X光物理原理. 復(fù)旦大學(xué)出版社, 2015.

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