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?西安交通大學ACS Catalysis：強氫鍵界面水抑制HER動力學，促進電化學CO2還原為C2+

利用可再生電能驅(qū)動電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是生產(chǎn)高附加值燃料的有效途徑。在各種產(chǎn)物中，多碳產(chǎn)物(C₂₊)由于其較高的能量密度而備受青睞。然而，反應過程中嚴重的析氫顯著降低*CO中間產(chǎn)物的覆蓋率，從而降低C-C偶聯(lián)的幾率。調(diào)控電極-電解質(zhì)界面微環(huán)境是抑制HER活性、提高C₂₊選擇性的有效途徑。大量研究表明，微環(huán)境尤其是疏水性的調(diào)控有助于實現(xiàn)這一目標。

然而，疏水層修飾總是引發(fā)綜合效應: 水可利用性的降低不僅抑制了HER的活性，而且影響了CO₂RR中質(zhì)子-電偶聯(lián)步驟的過程。因此，有必要在分子水平上對疏水微環(huán)境進行深入理解和精確調(diào)控。

近日，西安交通大學肖春輝課題組通過電化學原位振動光譜結(jié)合分子動力學模擬，采用厚度可控的聚二甲基硅氧烷改性銅催化劑(PDMS)作為模型催化劑，探究了帶電疏水電極表面界面水結(jié)構(gòu)的動態(tài)變化，并進一步探討了其抑制電極活性和提高多碳產(chǎn)物選擇性的機理來源。

結(jié)果表明，疏水電極表面附近的界面水分子間存在強烈的氫鍵相互作用，且氫鍵相互作用的強度隨著偏壓的增大而增強；強烈的分子間氫鍵使得水分子的重新取向變得困難，從而導致金屬-氫之間的距離變長，抑制了水分子的解離，減少了*H的覆蓋率。

適度的*H覆蓋度不僅可以抑制析氫反應，而且可以通過中間體的加氫反應促進C-C二聚反應。因此，改性的Cu (111)@PDMS催化劑的H₂的選擇性被顯著抑制，從21.8%下降到10.4%；在-0.98 V_RHE處C₂H₄、CH₃CH₂OH和CH₃COOH的法拉第效率(FE)分別為41.2%、21.2%和12.8%，在-1.08 V_RHE處的C₂₊部分電流密度高達-135 mA cm^-2，優(yōu)于未改性的Cu (111)催化劑。

此外，該材料在連續(xù)電解8 h后，C₂₊的FE仍保持在60%以上，證明了Cu (111)@PDMS催化劑具有良好的穩(wěn)定性。綜上，該項研究證明界面水的氫鍵結(jié)構(gòu)在CO₂RR反應中起著重要作用，為精確控制反應選擇性提供了的理論基礎(chǔ)。

Strong hydrogen-bonded interfacial water inhibiting hydrogen evolution kinetics to promote electrochemical CO₂?reduction to C₂₊. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05880

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