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北京時間2024年3月2日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心的朱學濤研究員和郭建東研究員在Nature Communications上發表了題為“Observation of the nonanalytic behavior of optical phonons in monolayer hexagonal boron nitride”的論文。

該研究利用自主研發的具有能量-動量二維成像解析能力的高分辨率電子能量損失譜儀（2D-HREELS），全面研究了典型二維極性材料單層六方氮化硼（h-BN）中LO聲子的非解析行為，并研究了其二維PhP的性質，成功觀測到了單層h-BN的所有聲子模式從布里淵區中心到邊界的色散。

博士生李佳德為第一作者，朱學濤研究員和郭建東研究員為共同通訊作者。

光學聲子對材料的光、電、熱等物理性質起著至關重要的作用。特別是，縱向光學（LO）聲子的行為由于材料的極性而與眾不同。在非極性材料中，無論是三維（3D）還是二維（2D）系統，晶格對稱性保證了LO和橫向光學（TO）聲子在布里淵區中心具有零色散斜率的簡并（圖1a）。然而，在極性材料中，LO聲子的晶格振動會產生額外的長程電場，進而對極性晶格施加長程庫侖力。長程庫侖相互作用顯著改變了LO聲子的行為。在3D情景中，長程庫侖相互作用使LO聲子的頻率在布里淵區中心附近升高，導致與TO聲子的能量劈裂，稱為LO-TO劈裂（LO-TO splitting）（圖1b）。已經有大量的實驗報道表明，LO-TO劈裂普遍存在于3D極性材料中。然而，在2D情景中，LO聲子不再與TO聲子發生劈裂。在過去的二十年中，各種理論模型預測，在2D單層中，LO聲子與TO聲子在布里淵區中心簡并，并呈現“V”形色散的非解析行為（圖1c）。

圖1：不同極性體系的LO聲子在布里淵區中心附近行為示意圖。

更有意思的是，極性材料中的LO聲子與其聲子極化激元（Phonon polariton, PhP）密切相關。之前有理論表明，二維極性單層中LO聲子的非解析行為使得LO聲子等價于二維PhP。二維PhP被預測具有優異的光學特性，如超慢的群速度和超高的光限域。然而，現有對二維極性單層中LO聲子或PhP的測量無法獲得從布里淵區中心到大動量范圍的完整色散行為，因此難以全面理解PhP的物理性質。當前，迫切需要對嚴格二維極性單層中LO聲子的非解析行為進行全面的實驗研究，這對于基礎研究和未來應用都非常重要。

最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF06課題組的朱學濤研究員和郭建東研究員指導博士生李佳德等，利用自主研發的具有能量-動量二維成像解析能力的高分辨率電子能量損失譜儀（2D-HREELS），全面研究了典型二維極性材料單層六方氮化硼（h-BN）中LO聲子的非解析行為，并研究了其二維PhP的性質。通過2D-HREELS的高精度測量，他們成功觀測到了單層h-BN的所有聲子模式從布里淵區中心到邊界的色散（圖2c、d）。基于此，他們證明了LO聲子色散確實具有“V”形的非解析行為（圖3a、b）：首先，LO和TO聲子在布里淵區中心簡并；其次，LO聲子的色散在布里淵區中心附近呈現有限的正斜率。

此外，他們還研究了襯底電子的屏蔽效應對LO聲子行為的影響。通過對比Cu箔和Cu單晶襯底上生長的單層h-BN的不同LO聲子行為，表明襯底與h-BN的距離是影響屏蔽強度的一個關鍵因素。對Cu單晶上單層h-BN的測量發現，其LO聲子的線性色散行為被完全抑制，在布里淵區中心表現為“U”形的色散（圖3d、e）。相比于表面原子級平整的Cu單晶，Cu箔的粗糙表面增加了其與h-BN的平均距離，導致Cu箔襯底的電子對h-BN屏蔽不完全，從而保留了“V”形的非解析色散行為。

圖2：單層h-BN/Cu箔的表面表征和HREELS聲子譜。

圖3：銅箔和銅單晶襯底上單層h-BN中LO聲子色散的比較。

該研究還發現，Cu箔的特殊屏蔽作用顯著降低了單層h-BN中LO聲子色散的斜率。這使得單層h-BN/Cu箔體系中的PhP表現出超越了獨立二維單層h-BN的超慢群速度（~ 5 × 10^?6c,?c為光速）和超高光限域（~ 4000倍于自由空間光的波長）（圖4a、b）。最后，他們還將2D-HREELS與當前測量PhP的主流手段（Raman、s-SNOM和STEM-EELS）進行了對比。發現當前主流的探測手段雖然很適合測量厚層樣品的PhP，但是對測量單層材料的PhP卻極具挑戰性。基于此，他們引入2D-HREELS作為測量二維PhP的新方法，與當前主流的探測手段形成了很好的互補。該工作揭示了二維極性材料中LO聲子行為的基本規律，為將來二維PhP的研究和應用奠定了物理基礎。

圖4：單層h-BN的二維聲子極化激元特性。

本研究中，中國科學院物理研究所王理副研究員提供了Cu箔襯底上單層h-BN樣品的支持，北京大學彭海琳教授和博士生王雅妮提供了Cu單晶襯底上單層h-BN樣品的支持。

該工作得到了國家重點研發計劃，國家自然科學基金，中國科學院戰略先導（B）計劃和中國科學院青年創新促進會的資助。（來源：中國科學院物理研究所）

相關論文信息：

https://doi.org/10.1038/s41467-024-46229-4

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《自然—通訊》：朱學濤/郭建東觀測到二維極性材料中光學聲子的奇異行為

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