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?華中科技大學ACS Catalysis:應變工程立大功,調節Ru-NiCr LDH d帶中心來促進堿性HER

?華中科技大學ACS Catalysis:應變工程立大功,調節Ru-NiCr LDH d帶中心來促進堿性HER
氫能因其超高的能量密度和環保特性而受到廣泛關注,而釕(Ru)被認為是催化堿性析氫反應(HER)的有前途的候選催化劑,但其需要優化對氫的吸附以提高電催化活性。現今應變工程已被證明是調節關鍵反應中間體結合強度和增強催化活性的有效策略,因為壓縮應變會使d帶變寬而使得d帶中心的下移,從而削弱Ru對氫的吸附強度,但系統研究應變效應對Ru的氫吸附的影響仍是一個挑戰。
?華中科技大學ACS Catalysis:應變工程立大功,調節Ru-NiCr LDH d帶中心來促進堿性HER
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近日,華中科技大學王得麗課題組通過在不同體積分數的H2/Ar中退火處理形成氧空位,構建了具有不同壓縮應變水平的釕摻雜鎳鉻層狀雙氫氧化物納米片(Ru-NiCr LDH)以調節氫吸附。實驗結果表明,最優的Ru-NiCr LDH-r催化劑僅需30 mV的低過電位可產生100 mA cm-2的電流密度,并表現出顯著的長期耐久性,活性在10000次CV循環后略有衰減,并在10 mA cm-2下連續穩定運行約100小時。
理論計算表明,Ru-NiCr LDH電催化性能的增強歸因于應變效應誘導的d帶中心下移使得氫吸附減弱,這證明了應變工程在設計用于制氫的活性催化劑方面的有效性。
?華中科技大學ACS Catalysis:應變工程立大功,調節Ru-NiCr LDH d帶中心來促進堿性HER
?華中科技大學ACS Catalysis:應變工程立大功,調節Ru-NiCr LDH d帶中心來促進堿性HER
同時,研究人員通過紫外光電子能譜(UPS)研究了Ru-NiCr LDH-r樣品的d帶結構。結果表明,Ru-NiCr LDH-r的價帶距離費米能級最遠,其d能帶中心從費米能級下降表明氫中間體在催化劑表面的吸附強度減弱,進一步調節了氫的結合強度,從而提高了堿性HER的性能。
此外,在80℃和90℃的條件下,利用Ru-NiCr LDH-r作為陰極的陰離子交換膜水電解槽(AEMWE)在1.8 V處的電流密度分別為1800和1940 mA cm?2,顯示出巨大的工業應用潛力。綜上,該項工作證明了應變工程在設計HER活性催化劑方面的有效性,為合理設計高效的HER電催化劑提供了一種有前途的策略。
Strain-engineered Ru-NiCr LDH nanosheets boosting alkaline hydrogen evolution reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05550

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