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鄭州大學Nature子刊：雙位點分段協同催化，增強CoFeSx納米團簇對水的持續氧化

有效的析氧反應(OER)電催化劑對可持續的清潔能源轉換至關重要。然而，催化材料遵循傳統的吸附質演化機理(AEM)，關鍵氧中間體*OOH和*OH之間存在內在的標度關系；或者遵循晶格氧介導機理(LOM)，可能存在晶格氧遷移和結構重構，不利于高活性和穩定性之間的平衡。均相催化劑的氧化路徑機制(OPM)有助于進一步的OER性能改進，因為它允許在沒有氧空位或額外的反應中間體(*OOH)的條件下實現直接O-O自由基偶聯。然而，堿性環境下的OPM機理報道較少，因此尋找堿性環境下遵循OPM機理的具有合適多金屬位點的催化劑仍然具有挑戰性。

為了分析能夠克服液相反應并兼顧高活性和強穩定性的O-O耦合機制，鄭州大學張佳楠課題組選擇碳納米管材料負載的鐵磁性Co-Fe雙位點CoFeS_x團簇(CFS-ACs)作為催化OER反應的平臺，并闡明了催化OER反應活性與各金屬位自旋狀態的內在關系。

實驗結果表明，該催化劑在20 mA cm^-2電流密度下的OER過電位為270 mV，連續電解633 h而無電位損失。基于原位/operando X射線吸收和拉曼光譜分析，研究人員提出了一種基于金屬-氧中間軌道相互作用演化的雙位點分段協同催化機制，其中Co-O-O-Fe耦合機制成功地避免了吸附氧機制中OOH*和OH*之間標度關系的局限性。

同時，小尺寸(1.5~3 nm)鐵磁性CFS-ACs催化劑可視為單疇鐵磁性催化劑，它激發催化劑產生內部電場，誘導水氧化關鍵中間氧物種的自旋極化，并產生自旋平行排列，降低O-O偶聯中間體的形成勢壘，從而促進三重態氧的直接脫附(↑O=O↑)。

此外，密度泛函理論(DFT)計算進一步表明，O-O偶聯機理是可行的，并且優于典型的單位點吸附機理。綜上，該項工作不僅實現了同步促進O-O偶聯中間體生成和O₂釋放，而且為OER過程中自旋狀態變化對氧吸附中間體的影響提供了可控的策略和獨特的見解。

Dual-site segmentally synergistic catalysis mechanism: boosting CoFeS_x nanocluster for sustainable water oxidation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-45700-6

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/10/95fd57233a/

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