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由可再生電力驅動的質子交換膜水電解(PEMWE)是生產清潔氫燃料最有希望的途徑。PEMWE裝置的大規模應用主要受制于開發酸性介質中析氧反應(OER)的高效催化劑。目前，貴金屬氧化物IrO₂被普遍認為是酸性OER最穩定的電催化劑。然而，Ir的嚴重稀缺和高昂的價格使PEMWE難以達到可持續的太瓦級目標。目前，人們致力于探索降低酸性OER催化劑中Ir負載量的有效策略，如構建Ir金屬團簇、異質結構以及在合適的載體上沉積Ir物種等。然而，這些策略仍然需要利用相對豐富的Ir物種。因此，開發高效、耐用、低Ir的酸性OER催化劑是一個重大挑戰。

中科大Nature子刊：剖幽析微！揭示單原子距離對鈷氧化物酸性OER穩定性的影響

近日，中國科學技術大學曾杰和周仕明等結合單原子Ir引入的尖晶石Co氧化物的理論和實驗研究，在原子水平上深入理解了雜原子對OER穩定性的作用。首先，密度泛函理論(DFT)計算結果表明，Ir單原子的引入可以顯著提高相鄰的Co原子的遷移能，而對最遠的Co原子的遷移能影響不大。

基于此，研究人員進一步研究了相鄰Ir原子間的位置距離效應，即Ir-Ir距離對它們之間Co原子穩定性的影響。結果顯示，中間Co原子的穩定性不斷增強，直到Ir-Ir距離降低到0.56 nm的極限水平，此時Co原子被兩個Ir原子夾在中間。

隨后，研究人員通過調節尖晶石型鈷氧化物中Ir單原子的密度，成功地合成了一系列具有不同Ir-Ir間距的單原子催化劑。電化學測試進一步表明，Ir單原子誘導的穩定效應與Ir-Ir距離密切相關。隨著Ir-Ir距離的減小，催化劑在酸性介質中的電化學穩定性逐漸提高，同時Co物種的溶解度顯著降低，與理論結果相符；當Ir-Ir距離達到約0.6 nm時，在10 mA cm_geo^?2電流密度下的長期耐久性測試表明，在pH=1條件下，尖晶石鈷氧化物保持穩定，連續電解60小時后，電位僅有約20 mV的微小增加。

綜上，該項工作不僅在原子水平上深入了解了單個原子的距離效應對鈷氧化物催化劑穩定性的影響，而且為合理設計應用于PEMWE的高穩定性催化劑提供了指導。

Distance effect of single atoms on stability of cobalt oxide catalysts for acidic oxygen evolution. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46176-0

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