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碳負載氮配位過渡金屬單原子催化劑具有金屬原子利用率高、催化活性好等優點，是一種極具發展前景的氧反應電催化劑。其中，具有FeN₄位點的Fe-N-C材料已經成為ORR的典型催化劑，但是它們的OER性能仍不理想。通過引入次級活性金屬中心(雙原子催化劑，DAC)來調控中心金屬原子的配位環境(如N、P、S、B、Se等)是改造活性中心局域幾何結構和電子結構的有效途徑。先前研究表明，微調雙活性金屬中心的第二配位球可以提高ORR/OER催化活性。但是，目前還沒有關于調控DAC第一配位球的配位構型來提高ORR/OER性能及其催化機理的報道。

基于此，南洋理工大學范紅金、延世大學Seong-Ju Hwang、蘇州大學潘志娟、王哲和海南大學劉一蒲等在FeN₄-NiN₄雙原子位點上引入B (FeN₄B-NiN₄B)來調控中心Fe/Ni原子的局部幾何構型和電子構型，旨在全面揭示DAC位點的第一配位球對催化OER/ORR過程的影響。

結果顯示，對中心金屬原子的優化使DAC體系的ORR和OER活性顯著高于未摻B的FeN₄-NiN₄體系。具體而言，對于ORR，FeN₄-NiN₄的半波電位為0.900 V_RHE，在堿性電解液中連續運行50小時的電流保持率高達92.19%，顯示出優異的穩定性；在OER反應中，FeN₄B-NiN₄B在10 mA cm^-2電流密度處的電位為1.618 V_RHE，明顯低于FeN₄-NiN₄(1.640 V_RHE)。

密度泛函理論(DFT)計算表明，FeN₄B和NiN₄B中心的結構畸變導致電荷轉移效應和不對稱電荷分布，優化了它們對含氧中間體的吸附和脫附行為，從而顯著降低了ORR反應和OER反應的能壘。此外，為了展示其潛在的器件應用，用FeN₄B-NiN₄B催化劑制備了水相ZAB，其最大功率密度為236.9 mW cm^-2，在5和40 mA cm^-2下分別具有1100和130小時的優異循環穩定性。

綜上，該項研究不僅為雙功能氧反應提供了一種高性能原子催化劑的簡便合成方法，而且為雜原子摻雜對幾何結構和電子結構的調控提供了思路。

Tailoring first coordination sphere of dual-metal atom sites boosts oxygen reduction and evolution activities. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315376

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