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鈣鈦礦氧化物(結構式：ABO₃)是一類重要的功能性氧化物，由于其優異的氧化還原性能，在解決能源儲存、化學生產和污染物降解的過程中得到了廣泛的應用。目前主要認為B位過渡金屬是決定這些氧化物整體性能的主要活性中心，最近的一些報道進一步發展了這種機制，即B-O氧化還原影響許多過程中的反應動力學和選擇性，例如化學循環甲烷轉化和通過Mars-van Krevelen (MvK)機制進行的反應，強調晶格氧的重要作用。然而ABO₃中結構和元素的不同特征，精確控制氧活性仍然具有挑戰性。

三單位聯合ACS Catal.: 結構畸變起大作用！通過傾斜FeO6以調節氧活度用于甲烷干重整

基于此，中科院大連化物所王曉東、西北大學朱燕燕和大連理工大學蔣博等設計了一系列具有LaFe_0.8M_0.2O₃ (M=Al、Ga、Fe和Sc)組成的模型催化劑，旨在闡明結構畸變在調節晶格中的功能作用。用氧化還原惰性Al³⁺、Ga³⁺和 Sc³⁺取代 Fe³⁺陽離子能夠消除氧空位、外來氧化還原活性陽離子和Fe價態變化。結合實驗結果和DFT計算驗證了FeO₆八面體的傾斜度而不是Fe-O鍵長在調節氧活性中起主要作用。

通過摻雜具有較小半徑的氧化還原惰性陽離子(Sc³⁺ > Fe³⁺ > Ga³⁺ > Al³⁺)來減少八面體傾斜可以大大增強Fe-O鍵共價鍵并降低氧空位形成能。這不僅有助于反應物的活化，而且還加速了氧的流動性。因此，具有最小FeO₆八面體傾斜(6.6°傾斜)的LaFe_0.8 Al_0.2O₃表現出比LaFe_0.8Sc_0.2O₃(9.5°傾斜)高70％的優異合成氣生產率，同時具有更好的CO₂用于甲烷化學循環干重整的轉化。這一發現不僅提供了對晶格氧活化機制的基本理解，而且突出了局部結構變形對調節氧化還原催化劑活性的影響，為設計用于特定催化反應的先進催化劑提供了有意義的指導。

Oxygen Activity Tuning via FeO₆ Octahedral Tilting in Perovskite Ferrites for Chemical Looping Dry Reforming of Methane. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00920

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