轉載自公眾平臺：ScienceAI

量子計算作為新的計算范式，已經展現了在量子化學領域中的潛在巨大價值，為藥物發現、材料設計和催化劑優化等領域提供了廣闊的前景。

目前在簡單分子的量子模擬方面已經取得了令人振奮的進展，但在量子計算機上進行固體材料的模擬仍然困難重重。這是因為不同于孤立的分子，要想準確計算材料的性質，需要將系統的規模推廣至熱力學極限。這會使得問題規模隨采樣 K 點迅速增大，模擬所需的量子資源爆炸式增長。

譬如，針對一個典型的復雜體系過渡金屬氧化物-氧化鎳(NiO)，盡管該體系在材料模擬計算中屬于中小規模的問題，仍然需要大約 10000 量子比特，這將遠超當前量子計算機可以處理的范疇。根據目前業界最新的報道，目前在真實量子計算機上的化學模擬最大規模卻不超過 20 量子比特。

針對當前含噪中等規模量子器件，由于系統的有限相干時間、量子門的保真度等一系列因素，極大限制了當前量子計算機能實際處理問題的規模。為應對這一挑戰，字節跳動 ByteDance Research 團隊創造性地結合了量子嵌入理論和量子計算，極大地擴大了當前量子處理的問題規模。團隊首先在分子體系上，進行了系統性測試，值得一提的是，團隊用 16 量子比特模擬了 144 ?比特系統 C18?分子（ccpvdz 基組），并準確預測了相關體系的穩定結構，符合實驗預期，相關結果已經發布在國際頂級期刊《Chemical Science》[1]。

從分子過渡到材料，并進一步圍繞材料體系中存在的強關聯系統進行的深入研究是一個自然的延伸，也是目前凝聚態領域等研究的熱點和難點。同時，研究相關典型的強關聯系統，有望進一步幫助我們理解更復雜的體系，如催化機理，超導機理等相關課題的研究，構建理解微觀機制到宏觀奇特量子現象的橋梁。因此當前或者中長期的量子器件上實現對固體材料的量子模擬，是一個十分必要的課題。

近期，字節跳動 ByteDance Research 團隊聯合清華大學胡憾石課題組，北京大學袁驍課題組和牛津大學孫金釗博士在最新工作《Ab initio quantum simulation of strongly correlated materials with quantum embedding》[2]中為這一問題提供了一種潛在的解決方案。

在這一工作中，受到上述《Chemical Science》工作的啟發，以及 Garnet Chan 組近期發表在《Science》上的工作，提出的多層劃分方法[3]，作者在周期性密度矩陣嵌入理論中，引入了一種更精細的基于軌道的多片段劃分方法，有效地縮減了當前的問題規模，以適應近期量子計算機的能力范圍。通過在具有復雜電子結構的固態系統上進行實驗，該方法展示了比傳統方法更出色的準確性和效率。其中，作者重點研究了 1 維氫鏈的自旋極化態（1D-H）、2 維硼氮化物層的狀態方程（h-BN）以及 3 維典型強關聯過渡金屬鎳氧化物（NiO）中的磁序。相關研究成果于 2023 年發表于國際知名期刊《npj Computational Materials》。

數值實驗結果

針對材料體系的研究，盡管整個問題的規模非常大，但其中最復雜或者我們最感興趣的往往僅僅是系統的小部分，系統的剩余部分可以用便宜的方法進行準確的模擬，只有一部分需要用昂貴且精確的方法來處理，這就是量子嵌入理論的精髓。通過對系統進行多尺度求解，我們可以在求解規模和精度上達到一個平衡。具體而言，作者采用了多尺度的量子-經典混合算法，抽取出體系中作者關心的部分，利用量子計算機來處理，而剩下的部分，仍然交由經典計算機進行求解。其大體的流程如下圖所示：

作者通過對三個不同系統的模擬：1 維的氫鏈（1D-H）、2 維的六角硼氮層（h-BN）和 3 維的強相關過渡金屬氧化物氧化鎳（NiO），并與實驗或其他精確的量子化學方法做了比較，以驗證算法的可靠性和準確性。

在 1 維的氫鏈研究中，作者采用整個原胞當作片段（即圖 1 中的 a 或 b），重點展示了非限制的幺正耦合簇擬設態 (Unrestricted Unitary Coupled-Cluster Ansatz) 的能力。在 2 維的六角硼氮層 (h-BN) 研究中，作者將單個原胞進行多片段劃分，并得到和理論符合預期的結果，驗證了在軌道尺度進行多片段劃分的有效性。在 3 維的強相關過渡金屬氧化物氧化鎳 (NiO) 中，作者采用了在軌道尺度進行多片段劃分方法和非限制的幺正耦合簇擬設態來系統地研究 NiO 的磁序，并得到合理的能量間隙。其中，為了模擬 NiO 的 AFII 和 FM 態，作者采用了每個單胞包含 2 個化學式單位的斜方晶體結構。Ni 原子簡并的 3d 軌道會在 NiO 固體中的正六面體晶體場的作用下劈裂為半充滿的e_g和全充滿的t_2g兩組軌道，進而作者將 NiO 單胞劃分為三個片段，前兩個片段分別包含一個Ni原子的 e_g軌道和鄰接 O 原子的 2p 軌道，并用量子計算機來處理這兩部分；剩下的所有軌道都放入第三個片段，用經典計算機來處理。

此外，為了評估算法在真實量子硬件上的效果，作者還評估了噪音對計算結果的影響。總之，數值模擬結果表明，基于周期性密度矩陣嵌入理論的量子-經典混合算法，不僅可以計算準確可靠的材料性質，還能有效地減少量子資源的需求，尤其是對于氧化鎳材料 (NiO)，混合算法使量子資源需求從多達 9984 量子比特降至僅為 20 個，使得有可能在近期量子硬件上進行實驗模擬。具體量子比特數，如下：

這些結果表明，現在可以使用量子計算機結合量子嵌入理論，對實際的固體材料相關性質進行定量預測。這項工作也為近期量子設備上的大規模和復雜周期系統的從頭模擬研究鋪平了道路。