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成果斐然!這個團隊,連發1篇Nat. Mater.+2篇JACS!

前? 言
2024年2月26日和28日,華中科技大學翟天佑教授團隊與其他課題組合作Nat. Mater.J. Am. Chem. Soc.上連續發表了三篇最新成果,即“Fibration of powdery materials”、“Room-Temperature Magnetic-Induced Circularly Polarized Photoluminescence in Two-Dimensional Er2O2S”和“Does a Higher Density of Active Sites Indicate a Higher Reaction Rate?”。下面,對這三篇成果進行簡要的介紹!
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Nat. Mater.:粉狀材料的纖維化
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將粉末無損加工成具有豐富結構和功能可能性的宏觀材料具有不可估量的科學意義和應用價值,但使用傳統加工技術還是一個挑戰。基于此,華中科技大學李會巧教授和翟天佑教授、浙江農林大學孫慶豐副研究員(共同通訊作者)等人報道了一種通用的粉末纖維化策略,成功地將包括11種元素、33種氧化物、5種碳化物、2種氮化物、1種磷化物、2種硫化物、4種有機物和幾種雜化物在內的各種粉末轉化為120多種均勻的微/納米纖維,并很好地保留了粉末的固有結構和性能。
通過使用二維(2D)纖維素作為介質,干燥時的收縮力驅動它攜帶分散良好的客體顆粒收縮和卷曲成纖維,使得該策略具有廣泛的適用性,適用于各種粉狀材料,無論其成分、形態、粒度和密度如何。即使是混合了十種不同材料的更復雜的來賓粉末也可以轉化為具有高度均勻的纖維形狀和均勻元素分布的變性客體-組裝纖維(GAFs)。此外,纖維直徑及其客體含量可以在很大范圍內輕松調整,這些具有智能設計的纖維可以根據不同的應用進一步定制和加工成塊、氣凝膠、膜和電線。該策略提供了一個智能構建塊庫,使用該庫可以定制高性能人工材料,從而呈現出無限的可擴展性和可組合性(圖1a)。
圖文導讀
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圖1-1. GAFs的示意圖和形態概述
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圖1-2. GAFs的結構表征
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圖1-3. 可控的GAFs
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圖1-4. GAFs的力學性能與多功能集成設計
總之,作者報道了一種通用的、溫和的纖維化策略,用于從粉末到微/納米纖維的各種材料,并保持了粉末顆粒的精確納米結構和功能。纖維的形成主要是由客體分散的2D纖維素異構體的物理收縮和軋制引起的,因此不需要復雜的化學試劑和合成過程。纖維化策略對各種粉末材料顯示出高度的可行性和廣泛的適用性,并成功地加工了60多種粉末,包括包含元素、化合物、有機物和混合混合物的粉末,以及十種不同的粉末混合物,制成了100多種纖維樣品。人造材料可以定制各種幾何形狀,如線狀、氣凝膠狀、塊狀、膜狀等,在宏觀應用中具有多種功能,性能得到充分表達和擴展,為功能材料的設計和施工提供了無限的組合。
Fibration of powdery materials. Nat. Mater., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41563-024-01821-3.
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JACS:2D Er2O2S中室溫磁誘導圓偏振光致發光
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具有自旋極化的二維(2D)材料具有實現下一代自旋電子應用的巨大潛力,但是由于熱波動,2D材料的自旋極化通常在低溫下產生,嚴重阻礙了其進一步應用。基于此,華中科技大學翟天佑教授和周興教授(共同通訊作者)等人報道了一種2D Er2O2S薄片的室溫本征磁誘導圓極化光致發光(PL)。在文中,作者采用Sn-輔助化學氣相沉積(CVD)法制備了2D Er2O2S薄片。
從液態He溫度極限到室溫,2D Er2O2S的geff系數保持在-6.3左右,與溫度無關。在2D Er2O2S中,這種異常的溫度依賴磁誘導圓極化PL與以往的材料完全不同,以往的材料都是由于熱波動而隨著溫度的升高而減小塞曼分裂。本文利用溫度相關的拉曼實驗和理論計算探討了2D Er2O2S中由弱電子-聲子耦合引起的可忽略的熱波動引起的異常現象,同時本研究還將為2D材料的自旋電子學開辟新的機會。
圖文導讀
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圖2-1. 2D Er2O2S的合成、生長機理、表征和DFT計算
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圖2-2. Er2O2S的PL光譜
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圖2-3. 在10 K下,8.1 nm厚Er2O2S的磁誘導圓極化PL漂移
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圖2-4. Er2O2S薄片的磁誘導圓極化PL的溫度依賴性
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圖2-5. 具有自旋極化的2D材料性能
總之,作者展示了在2D Er2O2S薄片上室溫下本征磁誘導圓極化PL。在磁場作用下,2D Er2O2S薄片呈現由塞曼分裂引起的圓形極化PL。在10 K時,2D Er2O2S的geff系數為-6.3。同時,溫度對Er2O2S中磁誘導圓極化PL的影響很小,可以忽略不計。此外,溫度相關拉曼和理論計算表明,Er2O2S中的電子-聲子耦合非常弱,可解釋這種異常現象。本工作突出了用2D材料實現室溫自旋光子器件的潛力。
Room-Temperature Magnetic-Induced Circularly Polarized Photoluminescence in Two-Dimensional Er2O2S. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13267.
3
JACS:活性位點密度越高=反應速率越高?
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闡明反應速率與催化劑性能之間的關系,對于開發高效催化劑至關重要。其中,催化學界的共識是,催化活性位點的密度越大,反應速率越高。基于此,華中科技大學翟天佑教授和趙英鶴副教授(共同通訊作者)等人報道了利用能夠模擬氣體分子電化學形成的分子動力學(MD)模擬,證明了這種觀點對于電催化制氣是有問題的。
模擬結果表明,較高的催化活性位點密度并不一定意味著較高的反應速率—較高的活性位點密度可能導致反應速率的降低。具體而言,由于產生的氣體分子聚集在催化位點附近,催化活性位點的高密度可能導致反應速率的降低。進一步分析表明,這種異常現象是由于產生的氣體分子聚集在催化位點附近。本工作挑戰了共識,為更好地開發產氣反應電催化劑奠定了基礎。
圖文導讀
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圖3-1. 工作中使用的初始多相模型的示意圖
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圖3-2. 在-0.25 V時覆蓋率與產氣速率之間的關系
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圖3-3. 催化位點密度與反應速率異常關系的形成機制
總之,團隊證明了對于電催化生產氣體,更高的催化位點密度并不一定意味著更高的反應速率,更具體而言,高密度的催化位點可能導致反應速率的降低。深入分析表明,這種異常現象是由于產生的氣體分子聚集在催化位點附近,阻礙了反應的進行。因此,傳統的觀點—催化位點密度越大,反應速率越高—對于電催化產氣是有問題的,從而為高效產氣反應電催化劑的發展奠定了基礎。
Does a Higher Density of Active Sites Indicate a Higher Reaction Rate?. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.3c14625.

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