鋅基電池陰極材料中活性位點的利用率是決定可逆容量的關鍵因素。然而，長期以來被忽視的一個問題是，宿主中二價Zn2+之間的強靜電排斥會不可避免地會造成一些活性位點（即間隙位點）的浪費。
北京科技大學劉永暢等通過合理設計電極結構和配制電解液成分，成功破解了MoS2陰極中多種電荷載流子的”間隙填充”行為。具體而言，這項工作通過靜電自組裝方法制備了一種新型MoS2/（還原石墨烯量子點）（MoS2/rGQDs）納米復合材料，它具有超大的層間距（從原始MoS2的0.62 nm擴大到2.34 nm）、高導電性、良好的親水性和堅固的層狀結構。
更令人印象深刻的是，量身定制的MoS2/rGQDs混合物首次在1 M ZnSO4 + 0.5 M (NH4)2SO4水系電解液中展示了Zn2+/NH4+/H+共儲機制，其中NH4+/H+可作為填充離子存在于嵌入的Zn離子之間的間隙位點，以提高活性位點的利用率。
得益于升級結構和”間隙填充”機制的協同作用，MoS2/rGQDs陰極實現了前所未有的高倍率容量（0.1 A g-1時為439.5 mAh g-1，30 A g-1時為104.3 mAh g-1）和長循環耐久性（8000次循環后的容量保持率為89.7%）。密度泛函理論（DFT）計算所確定的吸附能表明，Zn2+和NH4+更傾向于存在MoS2晶格中的八面體（O）和四面體（T）位點上，其中NH4+的吸附能要低得多，這表明一些不能被Zn2+進一步占據的活性位點仍可能被NH4+占據。
此外，H+傾向于存在于S-頂部位置，驗證了H+/NH4+作為填充離子的理論可行性。差分電荷密度和Zn遷移行為模擬以及多次電化學測量表明，Zn2+/NH4+/H+共插入化學具有協同加速效應，確保了快速的電極過程動力學。作為概念驗證，采用MoS2/rGQDs陰極制備的準固態鋅基電池具有良好的實用性。
Unraveling the “Gap-Filling” Mechanism of Multiple Charge Carriers in Aqueous Zn-MoS2 Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202320075
原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/13/0c28c5d7c8/
